【摘 要】
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近年来,全球面临的能源危机和环境污染使太阳光催化水分解产氢成为热门的研究课题之一。半导体TiO2因具有良好的光电性能、绿色无污染、稳定性高、价格低廉等优点被广泛应用于光催化领域研究中。大量的研究证明通过金属掺杂及与碳材料复合可以有效地提高其光催化性能。本论文通过将钌离子引入到超薄TiO2纳米片晶格中,得到一种新型的超薄Ru-TiO2纳米片,进而将其与还原氧化石墨烯（r GO）复合,得到了Ru-Ti
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近年来,全球面临的能源危机和环境污染使太阳光催化水分解产氢成为热门的研究课题之一。半导体TiO2因具有良好的光电性能、绿色无污染、稳定性高、价格低廉等优点被广泛应用于光催化领域研究中。大量的研究证明通过金属掺杂及与碳材料复合可以有效地提高其光催化性能。本论文通过将钌离子引入到超薄TiO2纳米片晶格中,得到一种新型的超薄Ru-TiO2纳米片,进而将其与还原氧化石墨烯（r GO）复合,得到了Ru-TiO2/r GO复合物,并考察了它们的光催化分解水产氢性能。具体内容如下:首先,通过一步水热法将钌离子成功掺杂到超薄TiO2纳米片晶格中,得到了一系列不同钌掺杂量的超薄X%Ru-TiO2（X=2,5,7,9）纳米片,并采用固体紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、X-射线能量色散光谱（EDX）、X-射线粉末衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）、原子力显微镜（AFM）、透射电镜（TEM）等多种技术手段对它们的结构和形貌进行了详细表征。与纯TiO2纳米片相比,Ru-TiO2纳米片的XRD、Raman和XPS谱图中特征峰位置的移动均证实钌离子成功掺杂至TiO2的晶格中,而TiO2纳米片的晶型没有发生改变。UV-vis DRS显示随着钌掺杂量的增加,纳米片的吸收范围由紫外区向可见区扩展,并覆盖全部可见区。AFM证实X%Ru-TiO2纳米片的厚度仅为3-4 nm。光催化产氢测试结果显示,Ru-TiO2纳米片催化活性与纯TiO2纳米片相比均显著提高,其中7%Ru-TiO2纳米片活性最高,光照6小时,产氢量为43.7 mmol g-1,约为纯TiO2产氢量的215倍,且回收再利用三次后,催化活性无明显下降,说明催化剂具有良好的稳定性。此外,电子牺牲剂筛选实验表明,相同实验条件下选用三乙醇胺做为电子牺牲剂时产氢量最高。为进一步提高催化活性,我们将超薄7%Ru-TiO2纳米片与氧化石墨烯混合进行水热反应,成功制备了复合物Ru-TiO2/r GO,利用XRD、Raman、IR、TEM等多种测试方法对样品的结构和形貌进行了表征。Raman、IR光谱及TEM测试证实了复合物Ru-TiO2/r GO的成功制备。XRD谱图显示r GO的引入并没有对Ru-TiO2纳米片的晶型产生影响。光电流和阻抗电化学测试结果显示,r GO的进一步修饰使纳米片的光电流强度明显提高,电子转移电阻降低,说明复合物Ru-TiO2/r GO具有更高的光电子转移效率,提高了对太阳光的利用率。光催化产氢实验结果显示,复合物Ru-TiO2/r GO的催化活性是Ru-TiO2纳米片的1.8倍,光照6小时,产氢量可达77.3 mmol g-1,且复合物在回收再利用三次后,催化活性无明显下降,说明复合物具有良好的稳定性。
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