【摘 要】
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热电材料是一种可以实现热能与电能直接转化的功能材料,被广泛应用于温差发电和制冷领域,具有无振动、无噪音、无污染,寿命长等特点。当前,应用于室温工作环境的热电器件微型化和集成化成为人们研究的重点内容之一。本论文选取室温范围Bi2Te3和Mg3Bi2基热电材料为研究对象,探索Bi2Te3和Mg3Bi2薄膜的磁控溅射生长机理及其对热电性能的影响,通过氧化石墨烯缓冲层实现Bi2Te3溅射薄膜的织构化生长,
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热电材料是一种可以实现热能与电能直接转化的功能材料,被广泛应用于温差发电和制冷领域,具有无振动、无噪音、无污染,寿命长等特点。当前,应用于室温工作环境的热电器件微型化和集成化成为人们研究的重点内容之一。本论文选取室温范围Bi2Te3和Mg3Bi2基热电材料为研究对象,探索Bi2Te3和Mg3Bi2薄膜的磁控溅射生长机理及其对热电性能的影响,通过氧化石墨烯缓冲层实现Bi2Te3溅射薄膜的织构化生长,并通过Mo掺杂进一步优化其热电性能;在Mg3Bi2薄膜溅射研究中发现了亚稳态立方相的存在,研究了薄膜亚稳态相结构转变对热电性能的影响;此外,研究了固溶元素Sb对Mg3Bi2薄膜溅射生长及其对热电性能的影响。主要研究内容和研究结果如下:1.采用磁控溅射方法在旋涂有氧化石墨烯（GO）缓冲层的玻璃衬底上共溅制备得Mo掺杂的n型Bi2Te3薄膜。通过对其形貌、组成及热电特性的表征,研究了（0 0 l）择优取向的不同Mo溅射功率（P=0,15,25,35,45 W）对Bi2Te3的热电性能的影响。结果表明,GO缓冲层的存在,可以实现高度取向（0 0 l）的Bi2Te3薄膜制备,室温下薄膜迁移率为48 cm~2V-1s-1;Mo掺杂有效提高了Bi2Te3薄膜的载流子浓度,使得PMo=25 W时的Bi2Te3薄膜在室温下最大电导率为944.2 Scm-1,其在400 K时最大功率因子达到20.7μWcm-1K-2。2.在535 K-595 K的衬底温度下,采用Mg、Bi元素共溅射方法在玻璃衬底上制备Mg3Bi2薄膜;研究了不同衬底温度对薄膜形貌、结构和热电性能的影响。在衬底温度为535K（Ts=535 K）时在Mg3Bi2薄膜中形成立方亚稳相结构;其电学输运表现为较高迁移率的n型半导体特性。随着衬底温度升高,Mg3Bi2薄膜从立方亚稳相向六方相结构转变,在Ts=595 K时生成高度织构取向的六方相薄膜,其空穴载流子浓度为1.9×1020cm-3,最大功率因数为1.1μWcm-1K-2。3.通过采用Mg、Bi、Sb元素共溅射方法制备Mg3Bi2-xSbx薄膜,研究了不同Sb固溶条件下Mg3Bi2-xSbx的微结构和热电性能变化。发现随着Sb含量增加,Bi颗粒逐渐从薄膜中析出。在x=0.1和0.2的Mg3Bi2-xSbx薄膜表面观察到规则的六面体Bi纳米颗粒。Bi的析出减小了薄膜载流子浓度和电导率。Mg3.4Bi1.95Sb0.05薄膜在450 K下具有最大功率因子为2.9μWcm-1K-2。
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