【摘 要】
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随着微电子工业的快速发展,具备微纳米尺寸设备及器件需求急剧增加,它们的实现很大程度依赖于可集成的微型电源。普通的锂离子电池通常使用液态电解质,受到芯片设计的限制并不适用于这些电子器件。固态薄膜电池采用固态电解质,由于其具有灵活的尺寸控制和兼容的薄膜制造工艺,已成为微纳电子领域最有吸引力的电源解决方案。LiCoO2以其理论容量高、循环稳定性好、能量密度高等特点,是目前固态薄膜电池最常用的正极材料之一
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随着微电子工业的快速发展,具备微纳米尺寸设备及器件需求急剧增加,它们的实现很大程度依赖于可集成的微型电源。普通的锂离子电池通常使用液态电解质,受到芯片设计的限制并不适用于这些电子器件。固态薄膜电池采用固态电解质,由于其具有灵活的尺寸控制和兼容的薄膜制造工艺,已成为微纳电子领域最有吸引力的电源解决方案。LiCoO2以其理论容量高、循环稳定性好、能量密度高等特点,是目前固态薄膜电池最常用的正极材料之一。但是目前商用LiCoO2正极为保证循环的稳定性,一般在3-4.2 V电压范围循环,只利用了一半的理论容量。为了满足3C产品对智能化、长待机、轻量化的日益增长的要求,需要通过提高充电电压来提取更多的Li+,进一步提高LiCoO2的能量密度。但是当有超过一半Li从LiCoO2脱出时,由于Co 3d能带的变化导致O2-不断被氧化造成氧流失,最终导致结构不稳定,容量损失较大。所以,为了提高LiCoO2的高电压循环稳定性,需要对其进行改性以稳定结构。本文采用射频磁控溅射的方法首先探究了衬底温度和溅射功率两个工艺参数对LiCoO2薄膜结构及电化学性能的影响以制得结晶性良好的薄膜。在优化工艺参数后,对LiCoO2进行Mg/Al共掺杂改性以提高其高电压循环稳定性。电化学结果显示,在3-4.5 V的电压范围内,与原始LiCoO2相比掺杂Mg/Al后的LiCoO2初始容量略有降低,但循环稳定性及倍率性能有较大提升,其中,当Mg=1.98 at.%,Al=1.56 at.%时（MALCO-11）电化学性能最佳。在循环100圈后,容量保持率为67.92%,电流密度为5C时仍能保持16.95μAh cm-2μm-1的放电比容量。MALCO-11在高截止电压下优异的电化学性能源于以下四个方面:一是Mg/Al引入占据Co位能够减小Co O2层的厚度,增加Co O2层间的距离,拓宽Li+传输通道;二是Mg/Al掺杂可以提高与O的键和强度使结构更稳定,可以减少在原位加热中Li的损失进而减少Co3O4杂质的量;三是Mg/Al掺杂可以有效抑制LiCoO2在循环过程中发生六方/单斜相变,提高结构稳定性,减少循环过程中的容量损失;四是Mg元素可以提高LiCoO2的电子电导率,减小Li+在电极/电解质界面处传输的阻抗,使Li+扩散系数提升了一个数量级,提高了LiCoO2的倍率性能。
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