自动微生物电芬顿体系的构建及其对酸性橙7的降解性能研究

来源 :江西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ksh0323
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各种各样的持久性有机污染物(POPs)所引起的生态水质环境恶化已成为当前全球社会关注的热点问题。芬顿技术作为一种重要的高级氧化技术,被广泛用于降解POPs。微生物电芬顿技术(MEF)是一种由芬顿技术与微生物燃料电池技术结合形成的新型去污技术,因为具有高效率和环境相容性强等独特的优势,近年来受到研究者们的广泛关注。但MEF还存在严苛的pH环境以及系统耗材昂贵等问题,其实际应用仍面临巨大的挑战。本研究主要采用以下两方面的措施来解决上述问题,一方面通过构建非均相铁催化剂来代替Fe2+提供铁源,以扩大芬顿反应所需的pH范围。另一方面则是简化MEF的构型,以降低成本,提高污染物降解效率,促进其实际污水处理中的应用。本论文研究一种“蒸腾作用”驱动的自动电芬顿系统(AMEFS)的构建及其难降解污染物的去除应用。论文以具有微通道结构的植物为原料,引入异相的铁氧化物芬顿试剂,制备了一种具有微通道结构的铁/碳(Fe@KSC)芬顿空气阴极,构建了两种AMEFS。在类似植物蒸腾作用的驱动下,研究AMEFS在中性环境下降解持久性有机物的性能。具体工作如下:论文的第一部分以具有微通道结构的天然植物洋麻杆为前驱体,高温热解炭化并引入铁元素,制备了一种具有微通道结构的Fe@KSC材料。XRD测试表明,经700℃,800℃和900℃等不同热解温度制备的Fe@KSC材料中,Fe分别以FeO、Fe/FeO和Fe的状态存在。电化学性能测试结果显示,在中性溶液环境下,800℃制备的Fe@KSC(Fe@KSC-800)具有最佳氧气还原催化性能。将Fe@KSC沿轴向竖直放置,部分浸没水中,部分暴露于空气中,研究了其电芬顿的行为和降解AO7性能。结果显示Fe@KSC由于存在微通道结构,可在类似于植物蒸腾作用的驱动下发生电芬顿反应,降解AO7;Fe@KSC-800在-0.3 V vs.Ag/AgCl的电极电位下具有最佳的AO7降解效率,24 h的降解效率达到88%。论文的第二部分以Fe@KSC-800电极为空气阴极,构建了双电极AMEFS和单电极AMEFS。双电极AMEFS以Fe@KSC-800为空气阴极,炭黑修饰的不锈钢电极为生物阳极,其在不同外阻下(0Ω,200Ω和1000Ω)对AO7的降解结果表明,当外电阻为0Ω(短路连接)时降解AO7的效率最高。进一步简化构型,将Fe@KSC-800同时作为生物阳极和空气阴极构建了单电极AMEFS,并研究了其降解AO7的性能。结果显示,单电极AMEFS降解AO7的效率可达98%与双电极AMEFS在短路连接时的降解效率相当(96%),与电芬顿体系相比,降解效率提高近10%。当AO7的浓度高达50 mg L-1时,单电极AMEFS的降解效率也可超过93%,且具有良好的稳定性,经过6个周期的重复测试,降解效率没有任何下降。
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