【摘 要】
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将二氧化碳（CO2）电化学还原为增值化学品（如CO、CH4、HCOOH、C2H4等）是实现碳中和的有效策略,因为它可以在温和的条件下进行,如室温和环境压力。然而,由于CO2的C=O化学键的高稳定性,会导致CO2还原反应（CO2RR）的动力学过程迟缓和过电位高。贵金属（如Au、Ag和Pd）在CO2到CO的转化过程中表现出优异的性能,但高的成本和稀缺性阻碍了其大规模的应用。因此,开发高性能、非贵金属的
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将二氧化碳（CO2）电化学还原为增值化学品（如CO、CH4、HCOOH、C2H4等）是实现碳中和的有效策略,因为它可以在温和的条件下进行,如室温和环境压力。然而,由于CO2的C=O化学键的高稳定性,会导致CO2还原反应（CO2RR）的动力学过程迟缓和过电位高。贵金属（如Au、Ag和Pd）在CO2到CO的转化过程中表现出优异的性能,但高的成本和稀缺性阻碍了其大规模的应用。因此,开发高性能、非贵金属的电催化剂用于CO2还原具有重要意义。近年来,镍-氮-碳（Ni-N-C）因其活性高、制备简单、稳定性好而被广泛认为是最有前途的CO2RR催化剂之一。基于此,本文从镍元素出发设计并合成了镍基多孔碳材料与镍基异质结构碳材料,主要通过调控其纳米结构和活性位点的配位环境来抑制循环过程中的结构塌陷或提高电子转移能力,从而提高循环稳定性、优化电化学性能。主要研究内容如下:首先,利用限域策略和硬模板法设计并合成了镍基多孔氮掺杂碳Ni/N-C催化剂。在电催化CO2还原性能测试时表现出高的选择性,在-0.60到-0.90 V（vs.RHE）的宽电位范围内具有超过85%的法拉第效率（FE）,在-0.80 V时达到最大效率91.1%,CO的分电流密度(j CO)约为16.22 m A cm-2。该催化剂还具有显著的稳定性,在-0.8 V vs.RHE下连续电解20 h仍保留初始活性约91%的选择性。之后,通过静电纺丝技术成功制备了Ni/Ni3ZnC0.7异质结构的多孔碳纳米纤维催化剂,在-0.8 V下获得了91.5%的高FE,对应的j CO为11 m A cm-2,连续电解45h后CO的选择性保持在93.4%,优于无异质结构的Ni-N-C和PNCF电催化剂。密度泛函（DFT）理论计算也证实了CO2分子在Ni/Ni3ZnC0.7异质结构上更容易活化,利于*COOH和CO的生成,提高了电催化CO2的转化效率。该工作展示了通过合理构建异质结构来提高电催化CO2还原的选择性是一种可行的策略。
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