【摘 要】
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膜蒸馏技术具备高效脱盐、浓缩减量和资源回收的优势,能够有效处理以页岩气采出水为代表的高盐有机废水。但疏水膜存在污染和润湿的问题,且目前改性疏水膜难以突破通透性与抗污染/润湿性的权衡效应,制约了膜蒸馏的应用。因此,亟待开发高通透性、超疏水性、高抗污染与润湿性的新型疏水膜。本研究提出基于碳纳米管（CNT）表面改性策略制备超疏水膜,采用以电化学阻抗谱（EIS）分析为代表的先进表征技术,考察新型超疏水膜在
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膜蒸馏技术具备高效脱盐、浓缩减量和资源回收的优势,能够有效处理以页岩气采出水为代表的高盐有机废水。但疏水膜存在污染和润湿的问题,且目前改性疏水膜难以突破通透性与抗污染/润湿性的权衡效应,制约了膜蒸馏的应用。因此,亟待开发高通透性、超疏水性、高抗污染与润湿性的新型疏水膜。本研究提出基于碳纳米管（CNT）表面改性策略制备超疏水膜,采用以电化学阻抗谱（EIS）分析为代表的先进表征技术,考察新型超疏水膜在膜蒸馏应用中的通透性和抗污染/润湿性能,具体研究结果如下:研究基于CNT喷涂和全氟癸基三乙氧基硅烷（FAS）覆涂的界面修饰方法,制备PVDF-CNT-FAS超疏水膜,以商业PVDF膜和不含CNT膜（PVDF-OH-FAS）作为对照,对比研究改性膜的疏水性、通透性和抗润湿性。疏水性分析显示,CNT负载层带来额外158)的膜厚和0.188)的致密孔径,但是PVDF-CNT-FAS膜具备稳定且优异的超疏水性（180°）和超滑移性（低于5°）。通透性分析显示,PVDF-CNT-FAS膜通量未见损失（与改性前通量一致）,是PVDF-OH-FAS膜通量的2倍。PVDF-CNT-FAS膜中传质系数分别比PVDF和PVDF-OH-FAS高5%和140%,其中CNT层传质系数高达1.1×10-66)2)/（8）~2··（6）。这取决于CNT固有的疏水性、纤维表面快速吸附—解析的水通道、以及网络内部空间更大的蒸发面积。抗润湿（含0.48）SDS的自配污水)分析显示,相比于PVDF-OH-FAS与PVDF通量显著损失（50%和70%）,PVDF-CNT-FAS表现出恒定通量和电导率。因此,CNT层具备理想通透性、强化疏水性与抗润湿性的优势。为深入探究PVDF-CNT-FAS对模拟页岩气采出水（高盐高油废水）的抗油污性能,以PVDF膜和二氧化硅（SINP）超疏水膜（PVDF-SINP-FAS）为对照,结合EIS界面污染检测开展实验研究。不同温度梯度（60-40℃）下的膜通量分析显示,PVDF-CNT-FAS膜比PVDF-SINP-FAS膜通量提高65.5%-173.9%。在累积提升乳化矿物油浓度（8-1208）)的污染实验中,PVDF-CNT-FAS维持了稳定通量和盐截留率,其他对照膜最终通量都降低了30%。EIS结果表明,PVDF膜完全润湿（膜内电导与电解质溶液均为0.007/8）~2),PVDF-SINP-FAS存在明显的膜内外污染（中频电容增大）,而PVDF-CNT-FAS膜污染仅累积在表面（电信号变化较小）。在长期抗污验证实验中,PVDF-CNT-FAS通量损失较少,运行时间更长,膜表面污染更低。PVDF-CNT-FAS优异的抗污性源于CNT的空气间隙层和光滑膜界面,其阻碍了油滴引起的内部污染。最后,以PVDF膜为参照,探究PVDF-CNT-FAS膜在真实页岩气采出水浓缩回收中的应用效果。PVDF-CNT-FAS的通透性和渗透水质都优于PVDF膜,实现48.2%的回收水量,高于1.5倍的浓缩倍数,80%的通量恢复率,对于TOC、COD、TN、氨氮的去除率和盐截留率都达到了85%以上。根据膜表面污染分析,PVDF-CNT-FAS具备更少的无机结垢,被认为具有实际废水处理潜力。综上,CNT修饰疏水膜实现了理想高通透性、超疏水性和优异抗污/润湿性能,是新型且有潜力修饰疏水膜的功能性纳米材料。
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