论文部分内容阅读
近些年，灰霾事件频发，如何有效管控、清除大气中的细颗粒物已经成为目前社会关注的热点问题。湿清除是大气气溶胶和污染气体从大气中清除最有效的清除过程之一，湿清除系数（wet scavenging coefficients，WSC）是衡量湿清除效率的重要参数。湿清除过程主要分为云内清除和云下冲刷两种机制，在细颗粒物污染严重的地区，云下冲刷的作用通常大于干净清洁的地区。目前基于计算效率的限制以及缺少对中国高污染地区云下湿沉降过程的了解，湿沉降的模式计算存在一定的偏差。
在2016年大气污染与人类健康观测期间(Atmospheric Pollution and Human Health-Beijing campaign，APHH-Beijing)，本研究利用多种仪器进行外场观测，结合传统理论推导和模式计算对云下湿清除系数(below-cloud wet scavenging coefficients，BWSC)的估算方法进行评估。结果显示，基于气溶胶质量改进后的估算法和基于气溶胶数浓度的估算法的BWSC较为接近(10-5s-1)。理论推导方法能较好地表征小于0.2μm和大于2.5μm的BWSC，但0.2～2.5μm粒径段的BWSC比外场观测结果低两个量级。模式计算大多基于简化后的理论推导方法，这也导致了大多数数值模式对湿沉降量的低估。
传统云下湿清除系数的计算方法中存在假设，且仅考虑布朗扩散、方向拦截和惯性碰撞三种碰并机制。布朗扩散主要在细粒径段占主导作用，随粒径增加而减弱;方向拦截和惯性碰撞则随粒径增加而增加。这导致云下湿清除系数在0.2～2.5μm粒径段的低估。热泳、扩散电泳和静电作用在碰并机制中不可忽略，增加这三种机制在一定程度上弥补0.2～2.5μm粒径段碰并机制的低估。同时，在云下湿清除系数的计算中补充雨滴谱，改进后的理论推导方式的结果更接近外场观测的BWSC。
将改进后的云下湿清除参数化方案耦合到嵌套网格空气质量预报模式系统(the Nested Air Quality Prediction Modeling System，NAQPMS)，对2014年中国地区湿沉降进行数值模拟研究。和观测数据对比，改进后的模式较好地表征大气气溶胶，污染气体及湿沉降的时空分布特征。模式模拟各城市月均PM2.5的相关系数是0.51～0.88，各站点的标准平均偏差改进2％～10％。模式模拟硫(S)、硝氮(N)、氨氮(A)沉降的前体物大多落在两倍偏差范围内。更新的NewBWSM方案在一定程度上改进了S湿沉降的低估。对A湿沉降，改进后模式的标准平均偏差降至-4％，均方根误差减至4.73kgN ha-1yr-1。剔除降水模拟偏差对湿沉降量的影响后，改进的NewBWSM方案对S、N、A降水加权平均浓度的相关系数是0.70～0.83，相关性明显提升。
改进后的数值模式能较好地表征我国湿沉降的空间分布形态，S、N、A的湿沉降量呈现东南高、西北低的空间分布形态。由于受到降水量和排放源的影响，三者的湿沉降量春夏较高，秋冬较低。湿沉降量四季的空间分布形态和我国雨带的移动有着密切的联系。我国云下湿沉降量主要集中在我国南方大部，环渤海和东北等地。改进后的模式模拟北京及其周边地区S、N、A的云下湿清除系数范围分别是10-6s-1左右，1×10-5～3×10-6s-1和1×10-6～5×10-6s-1，N的云下冲刷的贡献是40％～60％。
在2016年大气污染与人类健康观测期间(Atmospheric Pollution and Human Health-Beijing campaign，APHH-Beijing)，本研究利用多种仪器进行外场观测，结合传统理论推导和模式计算对云下湿清除系数(below-cloud wet scavenging coefficients，BWSC)的估算方法进行评估。结果显示，基于气溶胶质量改进后的估算法和基于气溶胶数浓度的估算法的BWSC较为接近(10-5s-1)。理论推导方法能较好地表征小于0.2μm和大于2.5μm的BWSC，但0.2～2.5μm粒径段的BWSC比外场观测结果低两个量级。模式计算大多基于简化后的理论推导方法，这也导致了大多数数值模式对湿沉降量的低估。
传统云下湿清除系数的计算方法中存在假设，且仅考虑布朗扩散、方向拦截和惯性碰撞三种碰并机制。布朗扩散主要在细粒径段占主导作用，随粒径增加而减弱;方向拦截和惯性碰撞则随粒径增加而增加。这导致云下湿清除系数在0.2～2.5μm粒径段的低估。热泳、扩散电泳和静电作用在碰并机制中不可忽略，增加这三种机制在一定程度上弥补0.2～2.5μm粒径段碰并机制的低估。同时，在云下湿清除系数的计算中补充雨滴谱，改进后的理论推导方式的结果更接近外场观测的BWSC。
将改进后的云下湿清除参数化方案耦合到嵌套网格空气质量预报模式系统(the Nested Air Quality Prediction Modeling System，NAQPMS)，对2014年中国地区湿沉降进行数值模拟研究。和观测数据对比，改进后的模式较好地表征大气气溶胶，污染气体及湿沉降的时空分布特征。模式模拟各城市月均PM2.5的相关系数是0.51～0.88，各站点的标准平均偏差改进2％～10％。模式模拟硫(S)、硝氮(N)、氨氮(A)沉降的前体物大多落在两倍偏差范围内。更新的NewBWSM方案在一定程度上改进了S湿沉降的低估。对A湿沉降，改进后模式的标准平均偏差降至-4％，均方根误差减至4.73kgN ha-1yr-1。剔除降水模拟偏差对湿沉降量的影响后，改进的NewBWSM方案对S、N、A降水加权平均浓度的相关系数是0.70～0.83，相关性明显提升。
改进后的数值模式能较好地表征我国湿沉降的空间分布形态，S、N、A的湿沉降量呈现东南高、西北低的空间分布形态。由于受到降水量和排放源的影响，三者的湿沉降量春夏较高，秋冬较低。湿沉降量四季的空间分布形态和我国雨带的移动有着密切的联系。我国云下湿沉降量主要集中在我国南方大部，环渤海和东北等地。改进后的模式模拟北京及其周边地区S、N、A的云下湿清除系数范围分别是10-6s-1左右，1×10-5～3×10-6s-1和1×10-6～5×10-6s-1，N的云下冲刷的贡献是40％～60％。