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本文对掺杂N、Cs、Al原子的碳团簇负离子CnN7-(n=5～14)、CnCs-(n=2～12)和CnAl2-(n=1～8)进行了理论研究。使用分子图形学、分子力学和量子化学相结合的方法，对CnN7-(n=5～14)和CnAl2-(n=1～8)，在密度泛函B3LYP/6-311G*的水平上对各种可能的模型进行了几何优化，找出其中稳定的同分异构体构型。同时在B3LYP/6-311+G*的水平上对优化后的结构进行了单点能量计算，以确定其最稳定的构型。对CnCs-(n=2～12)，采用密度泛函B3LYP方法、赝势基组，亦即Cs原子采用Lanl2dz基组，C原子采用6-31G*基组进行几何优化，找出其中稳定的同分异构体构型。然后加大C原子的基组，即采用6-311+G*对优化后的结构进行单点能量计算。基于基态构型的NBO计算和价键结构的分析，总结了基态构型的结构规律和电子分布。基于相邻原子团簇之间的能量差△En(EnergyDifference)、增量结合能△EI(IncrementalBindingEnergies)、垂直电子解离能VDE(VerticalElectronDiffractionEnergy)、HOMO-LUMO轨道能量差(Gap)、解离通道(DissociationChannel)等计算的奇偶变化规律，解释了其飞行时间质谱图的奇偶质谱峰强度。
以上这些研究结果可概括为以下几个方面：
1.CnN7-(n=5～14)
当n为奇数时，CnN7-(n=5～14)的基态构型为两个五元环以C-C键共边并连接侧链的构型；n为偶数时，CnN7-(n=5～14)的基态构型为五元环和六元环以C-C键共边并连接侧链的构型，支链是-CN结构子单元。其价键结构和芳香性可很好地解释这些基态构型存在的合理性。π分子轨道、相邻团簇的能量差、增量结合能和垂直电子解离能的计算都说明偶数n要比奇数n的团簇稳定。
2.CnCs-(n=2～12)
CnCs-(n=2～12)团簇基态构型是弯曲碳链环抱Cs原子的构型。“远程静电对”的概念可以很好地解释这些基态构型存在的合理性。电子构型、相邻团簇之间的能量差、增量结合能、垂直电子解离能和解离通道的计算都说明偶数n要比奇数n的团簇稳定。
3.CnAl2-(n=1～8)
CnAl2-(n=1～8)团簇的基态是对称直线构型，即两个Al原子位于碳链的两端的直线型结构。CnAl2-(n=1～8)团簇的奇偶交替现象不仅表现在价键结构、键长和电荷分布这几方面，还表现在能量方面：从原子问结合力的大小来看，n为偶数的团簇比n为奇数的团簇具有较大的增量结合能和解离出碎片所需的解离能；从团簇中负电荷的解离和跃迁难易来看，n为奇数的团簇比n为偶数的团簇具有较大的垂直电子解离能和HOMO-LUMO轨道能量差。综合这些因素可得出奇数团簇与偶数团簇的稳定性相差不大，这与质谱分光仪得到的谱峰高低相差不多的结论是一致的。