声悬浮条件下氧化石墨烯纳米流体的过冷及成核特性研究

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在冰蓄冷技术领域,纳米流体材料可以弥补大多数蓄冷材料相变过冷度较大和不易发生相变的缺陷,因此吸引了大量学者对其过冷特性进行研究,但都是在有容器接触前提下实行的。由于流体具有流动性,其形状必然受到与之接触容器的影响,这种固-液界面的存在会给流体热物性的研究带来误差;对于过冷实验研究,容器壁的接触会诱发异质形核,影响纳米流体的相变过程,从而无法获得纳米流体真实的过冷特性。因此,为了排除容器壁面接触对成核结晶的影响,本文采用声悬浮无容器处理方法对氧化石墨烯纳米流体进行过冷度的研究。主要的研究内容及结果如下:(1)实验测量了容器内5种不同浓度的氧化石墨烯纳米流体的过冷度,并与去离子水过冷度进行对比,发现各种浓度的纳米流体过冷度均受到了极大抑制,最大降低了62.9%,成核时间也大大缩短。研究了不同冷却温度对容器内纳米流体过冷度的影响,得出冷却温度越低,即冷却速率越大,过冷度就越大。(2)建立了氧化石墨烯纳米薄片单层和多层(n层)的物理模型,采用非均匀成核理论计算了氧化石墨烯纳米薄片上的成核条件,并借助测量的纳米薄片的粒径分布和过冷度实验结果证实了氧化石墨烯纳米薄片可以作为表面异质成核的基底,有利于成核结晶。另外,利用杨氏(T. Young)方程和Good-Girifalco理论,经过计算得出纳米粒子属于高表面能固体,其表面发生异质成核时所需的成核功较低;同时氧化石墨烯本身良好的表面活性和润湿性能也有利于降低成核功。(3)实验研究了声悬浮条件下去离子水滴的过冷度分布,得出其平均过冷度随着冷却速率增大而升高。与容器内去离子水过冷度进行了对比分析,认为声悬浮方法可以有效避免容器壁面接触对成核结晶的影响,引入的声场会诱发表面的异质成核,从而抑制去离子水滴的过冷度。(4)在声悬浮条件下研究了氧化石墨烯纳米流体的过冷度分布,得出其平均过冷度也随冷却速率增大而升高,在发生器功率值为24W时,对比去离子水滴平均过冷度,最大降低了62%。为了分析超声空化效应和纳米粒子对液滴成核结晶的共同影响,①计算了气泡瞬态崩溃时的高温高压值,在109Pa数量级高压下会产生强烈冲击波或高速射流,从而增大纳米粒子表面能,提高润湿性;②根据Clapeyron-Clausius方程估算了高压可产生的局部过冷度,均远远大于实验测量的过冷度,增加了成核结晶的驱动力;③分析认为液滴表面带有气泡间隙的纳米粒子或粒子团可形成空化核,在去离子水基础上增加空化核的数量,进一步强化空化作用,同时带有高能量的粒子会提供额外的成核功;这些均有利于过冷度的降低。(5)实验研究了声压幅值对纳米流体液滴过冷度的影响,结果表明声压幅值越大,液滴形变越明显,过冷度也越低。同时,对比容器内相同浓度纳米流体的过冷度,发现声场作用要达到一定强度才能使液滴过冷度低于容器内流体过冷度,即抑制效果更佳。根据Crum理论分析,声压幅值增大,则可能发生空化作用的气泡数量就会增多,即异质成核点增多,空化作用就越易发生,而且程度越剧烈,对纳米流体液滴过冷度的抑制效果就越显著。本文的研究结果表明氧化石墨烯纳米薄片可以作为降低相变材料过冷度的成核剂,同时,声场的存在也会使过冷度得到抑制,这对冰蓄冷和快速制冰行业具有重要的指导意义和实用价值。
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