【摘 要】
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形状记忆聚合物具有可恢复应变大、形状保持能力强和重复记忆效应的特点,是可展开结构的理想选择。单独的形状记忆聚合物很难获得高强度和刚度,但是当形状记忆聚合物与增强纤维、颗粒和填充物一起制备时,其力学性能和记忆性能可能会得到改善。形状记忆聚合物复合材料是极具潜力的结构功能材料,在空间展开结构中具有非常广阔的前景。目前对形状记忆聚合物的研究较多集中在热塑性聚合物上,而对热固性聚合物的研究或分析较少。动态
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形状记忆聚合物具有可恢复应变大、形状保持能力强和重复记忆效应的特点,是可展开结构的理想选择。单独的形状记忆聚合物很难获得高强度和刚度,但是当形状记忆聚合物与增强纤维、颗粒和填充物一起制备时,其力学性能和记忆性能可能会得到改善。形状记忆聚合物复合材料是极具潜力的结构功能材料,在空间展开结构中具有非常广阔的前景。目前对形状记忆聚合物的研究较多集中在热塑性聚合物上,而对热固性聚合物的研究或分析较少。动态亚胺键（席夫碱键）具有原料来源广泛、工业化前景等诸多优点而成为该领域的研究热点。为了满足航空航天、武器装备等军事工业对材料高性能、高稳定性的要求,本论文采用对羟基苯甲醛和4,4’-二氨基二苯砜（DDS）制备环氧树脂改性剂,通过固化环氧树脂E51时,在交联网络中引入动态亚胺键,制备得到兼具使用性能及形状记忆性能的环氧树脂,并且通过加入碳纳米管进一步增强了材料的力学性能和形状记忆性能。本文工作主要包括:（1）合成了环氧树脂改性剂（PHS）,用红外光谱仪（FT-IR）、~1H-NMR、13C-NMR进行了结构表征;使用综合热分析仪对改性剂进行热失重测试,得到PHS的分解温度区间为350-450℃。（2）以DDS为固化剂,研究了PHS含量对环氧树脂（E-51）体系性能的影响。制备E-51/DDS/PHS（分别为EDP0、EDP2.5、EDP5、EDP7.5和EDP10）树脂浇铸体,改性树脂体系的力学性能测试表明,EDP5的弯曲和冲击性能相比于其他组分最佳,而EDP7.5的拉伸性能最佳。通过改变环氧改性剂PHS的含量,可以发现当PHS的含量增大时体系的储能模量升高,最高为2449 MPa,玻璃化转变温度（Tg）先降低后升高,其中EDP10的Tg最高,为210.6℃,较最小的EDP5升高了16.5℃。EDP体系的形状恢复时间会随着PHS含量的增加而加快,在220℃温度下形变恢复时间最快的EDP10为106 s,而最慢的EDP2.5为163 s,形状记忆恢复的速率会随着时间的增加而减缓。通过非等温DSC测试,分析了EDP改性树脂的固化反应机理,利用Kissinger、Ozawa和Flynn-Wall-Ozawa三种方法计算得到EDP0、EDP2.5、EDP5、EDP7.5和EDP10的平均活化能分别为69.32、73.91、69.32、72.54和80.38 k J/mol,并且通过Malek法求解了EDP5的非等温固化反应动力学模型。（3）在EDP改性树脂的基础上引入了纳米粒子填料碳纳米管,制备了EDPC复合材料体系,通过与EDP体系对比分析了碳纳米管含量对环氧树脂的凝胶时间、黏度、力学性能、热动态机械性能（DMA）、热失重、形状记忆特性的影响。力学性能测试结果表明:力学性能在2 wt%碳纳米管时达到了最佳,弯曲强度为145.53 MPa,冲击强度为42.65 k J/m~2,拉伸强度为88.17 MPa;热动态机械性能研究表明:将碳纳米管添加到改性环氧树脂体系中后,复合材料的存储模量会有所升高,最高为EDPC52.5的2867 MPa;加入碳纳米管后体系的Tg也会升高,并且Tg会随着碳纳米管含量的增加而增大;通过对EDPC体系进行热失重分析发现:EDPC体系的热分解过程与EDP体系基本相同,都只有一个热分解峰,分解过程温度在350℃-450℃之间,但是随着碳纳米管的加入,EDPC体系的残炭率升高,碳纳米管加强了材料的导热性能,使其不同升温速率下T5%、T20%和Tp的温度较EDP体系均有所下降;形状记忆测试结果表明:碳纳米管的加入使得EDPC体系的形状恢复时间缩短,随着碳纳米管含量的增加,形状恢复速率越来越快,在220℃下EDPC52.5的形状记忆恢复时间最少为100 s。
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