【摘 要】
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NH3选择性催化还原法（NH3-SCR）已被证明是去除NOx最有效的方法。目前,V2O5-WO3（Mo O3）/Ti O2催化剂是应用最广泛的商业催化剂,在高温下（300-400℃）具有较高的催化活性和选择性。然而,由于工作温度窗口窄（300-400℃）、对SO2的氧化活性高、易将NH3过度氧化为N2O、以及钒的毒性和高成本,限制了钒基催化剂更广泛工业应用。因此,开发低成本、环境友好、宽活性温度窗
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NH3选择性催化还原法（NH3-SCR）已被证明是去除NOx最有效的方法。目前,V2O5-WO3（Mo O3）/Ti O2催化剂是应用最广泛的商业催化剂,在高温下（300-400℃）具有较高的催化活性和选择性。然而,由于工作温度窗口窄（300-400℃）、对SO2的氧化活性高、易将NH3过度氧化为N2O、以及钒的毒性和高成本,限制了钒基催化剂更广泛工业应用。因此,开发低成本、环境友好、宽活性温度窗口、耐SO2能力强的催化剂具有重要的意义。锰基催化剂和铁基催化剂因其良好的氧化还原性能、低成本和环境友好性,在NH3-SCR反应中被广泛研究。然而,锰基和铁基催化剂在较低温度下（＜300℃）的SO2耐受性仍然不理想。本文以r GO为基体负载Mn-Ce催化剂,并用W和SO42-对Fe Ti催化剂进行了改性,有效提高了Mn-Ce、Fe Ti催化剂的抗硫性能,并对其抗硫机理进行了详细研究。1.以高锰酸钾、Ce（NO3）3·6H2O和GO为原料,采用简易水热法制备了Mn Ox-Ce Oy/r GO催化剂,用于NH3选择性催化还原NO。与Mn Ox-Ce Oy催化剂相比,改性的Mn Ox-Ce Oy/r GO（0.1）催化剂不仅表现出优异的低温催化活性（60-180℃）,而且在160℃,100 ppm SO2+5 vol%H2O条件下表现出更好的抗硫性能。原位红外结果表明,SO2参与的SCR反应中,催化剂的Br?nsted酸位以及Lewis酸位上存在更多的NH4+与NH3,Mn Ox-Ce Oy催化剂表面检测出NH4HSO4,而在Mn Ox-Ce Oy/r GO（0.1）催化剂表面吸附形成的NHx物种可以通过Eley-Rideal（E-R）反应途径快速活化和消耗。高度分散的Ce位可以有效地保护更多的Mn活性位不被硫酸化,而具有较强酸性和丰富的氧空位缺陷的Mn位促进NH3氧化脱氢生成NH2,从而提高Mn Ox-Ce Oy/r GO（0.1）催化剂的抗硫性。2.以Fe（NO3）3·9H2O、钛酸四丁酯、钨酸铵和硫脲为原料,通过溶胶-凝胶和煅烧法制备了Fe Ti（FT）催化剂,并使用W和SO42-进行共改性,所制备的催化剂表示为S-FWT（x）,其中x表示S与Ti的摩尔比（x=0.015,0.03,0.05,0.06,0.09）。与FT催化剂相比,S-FWT（0.03）样品显示出更好的催化活性,在300-450℃时,NO转化率达到96%以上,并在275℃,GHSV为45000 h-1时,具有更高的抗SO2能力。结合H2-TPR、NH3-TPD和原位红外结果分析,W掺杂可以增加化学吸附氧（Oα）的量,以生成更多活性硝酸盐物种,而SO42-的加入可以有效提高表面酸性,抑制SO2吸附,避免产生NH4HSO4,从而提高S-FWT催化剂的SO2耐受性。
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