【摘 要】
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17α-乙炔基雌二醇(EE2)作为天然水域中典型的环境内分泌干扰物(EDCs)之一,即使较低的环境浓度也会严重危害生态系统和人体健康。天然水体中普遍存在的溶解性有机质(DOM)对EE2的降解起着关键作用,而水环境中的铁矿物及铁元素,在光照条件下可以通过电子转移与其他活性物质产生活性氧物质(ROS)降解EE2,同时,DOM会促进铁矿物的表面溶解产生Fe(Ⅱ),介导EE2的光化学转化。由于微生物降解是
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17α-乙炔基雌二醇(EE2)作为天然水域中典型的环境内分泌干扰物(EDCs)之一,即使较低的环境浓度也会严重危害生态系统和人体健康。天然水体中普遍存在的溶解性有机质(DOM)对EE2的降解起着关键作用,而水环境中的铁矿物及铁元素,在光照条件下可以通过电子转移与其他活性物质产生活性氧物质(ROS)降解EE2,同时,DOM会促进铁矿物的表面溶解产生Fe(Ⅱ),介导EE2的光化学转化。由于微生物降解是EE2在水环境中重要的迁移途径,在好氧条件下,水中溶解氧不断从微生物分泌物中的氧化还原酶中获得单个电子,生成超氧化物(O2-),O2-进一步利用电子和水中的H+生成过氧化氢(H2O2),并与水环境中Fe(Ⅱ)发生芬顿反应降解EE2。因此,探明在水环境中共存的DOM、铁和微生物三者之间的交互作用以及它们对EE2的降解机制,对自然水体中持续存在的有机物的环境行为具有重要意义。本研究将EE2作为目标污染物,选取了三种在自然界中具有不同理化性质的铁矿物(磁铁矿、黄铁矿、针铁矿)作为代表性铁矿物,腐殖酸(HA)作为代表性DOM,探究了三种铁矿物对EE2和HA的吸附机理。并构建铁矿物-HA-微生物体系降解EE2,探究铁矿物和DOM之间的相互作用,同时,考察单一微生物降解体系的降解机制,并探究铁矿物-HA-微生物降解体系的降解机制。经过分析,得到以下结论:(1)由于三种铁矿物的比表面积、孔体积、孔径等存在差异,故而对EE2和HA的吸附性能有所差异。其中,黄铁矿在酸性条件下对两者的吸附效果最好,对EE2的吸附平衡时间约为5小时,吸附平衡量达到1 mg/g;对HA的吸附平衡时间约为20小时,最大吸附量为3 mg C/L。(2)在HA或铁矿物单独介导,以及HA耦合铁矿物介导的微生物降解EE2实验中,黄铁矿-HA介导的微生物降解体系在酸性条件下对EE2的降解效果最优,EE2在7天内降解了48%。磁铁矿与针铁矿对微生物降解EE2没有明显的促进作用。(3)对微生物多样性分析发现,富含铁矿物的环境会影响细菌的生物多样性,部分细菌被消灭,适应铁矿物和EE2环境的细菌成为了优势菌种。在黄铁矿体系中,反应后的Enterobacter占据了主体地位;在磁铁矿、针铁矿和Fe Cl3体系中,反应后Gammaproteobacteria的丰度有显著的上升,说明Gammaproteobacteria对污染物的去除具有促进作用。(4)磁铁矿反应后表面性质无明显变化,针铁矿经过反应后生成次生矿物菱铁矿,黄铁矿的Fe-S键在微生物反应过程中受到攻击。HA的腐殖化程度和芳香性均明显降低,且HA的微生物分泌物响应值明显提高。
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