木质素/纤维素生物炭活化过硫酸盐的机制研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yueaimeng
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基于过硫酸盐(PS)的高级氧化技术,因为其效率高、可操作性强的优势,已被广泛应用于有机污染废水处理,这为解决水体抗生素污染提供了新思路。传统的物理和化学方法虽能高效活化PS,但存在能耗高和二次污染等问题。近期研究发现生物炭能高效活化PS,然而生物炭活化PS的机制尚不清晰,特别是关于生物炭的碳结构及其内源金属活化PS的机制还未得到充分研究。本研究选用木质素与纤维素在200℃、500℃和1000℃制备不同结构特征的生物炭,系统研究了生物炭的持久性自由基(PFRs)、官能团结构与缺陷结构对PS的活化以及对抗生素氧氟沙星(OFL)的降解。同时,以云南省昆明市当地玉米秸秆中的金属含量为参照,通过添加金属的方式初步探究了生物炭内源金属在活化PS中的作用。本研究的主要结论如下:(1)通过反应前后生物炭缺陷结构的变化,结合OFL的降解差异证实了C1000的缺陷结构是活化PS形成超氧阴离子自由基(O2·-)的反应活性位点,形成的O2·-在酸性条件下转化生成~1O2导致OFL降解。通过改良的碘量法量化了不同生物炭对PS的吸附量,结合生物炭与PS之间的电子转移,证实了PS在生物炭上的吸附是其活化的前提条件。(2)与C1000相比,添加金属后制备的生物炭(C1000+Fe/Mn)对OFL的催化降解速率提升了3.32倍。内源金属在热解形成生物炭的过程中起到了扩孔、提升比表面积以及增加反应活性位点的作用,同时还能强化生物炭与PS之间的电子转移过程。在C1000体系中添加游离金属对活化PS降解OFL的性能明显低于(C1000+Fe/Mn)体系,表明生物炭中的内源金属可能主要是通过改变生物炭的结构和性质对PS的活化产生影响。此研究结果为理解生物炭活化PS的机制以及制备高效活化PS的生物炭功能材料提供了新的视角与理论支撑。
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