【摘 要】
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酶是体内控制物质代谢和能量转移的重要催化剂,但是天然酶存在提取纯化困难、不易长期储存和易受外界干扰等缺点。纳米酶是一类兼具纳米材料的独特性能和生物酶的催化功能的模拟酶。纳米酶具有易制备、高稳定性和催化效率高等特点,在医学、化工、食品、农业和环境等领域有广泛的应用。在稳定性上纳米酶远胜生物酶,但由于纳米酶易团聚造成活性降低,故需要研究开发性能优秀的纳米材料,在众多纳米材料中稀土材料表现突出。鉴于此,
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酶是体内控制物质代谢和能量转移的重要催化剂,但是天然酶存在提取纯化困难、不易长期储存和易受外界干扰等缺点。纳米酶是一类兼具纳米材料的独特性能和生物酶的催化功能的模拟酶。纳米酶具有易制备、高稳定性和催化效率高等特点,在医学、化工、食品、农业和环境等领域有广泛的应用。在稳定性上纳米酶远胜生物酶,但由于纳米酶易团聚造成活性降低,故需要研究开发性能优秀的纳米材料,在众多纳米材料中稀土材料表现突出。鉴于此,本文着重研究了镨基稀土材料的纳米酶性能,并应用在了检测PIK3CA基因的单核苷酸多态性方面和基于分子逻辑门的密码学领域,具体研究内容和结果如下:（1）采用直接沉淀法合成氧化镨纳米颗粒(Pr6O11NP-500),并将其与氧化镨纳米棒(Pr6O11NR)和商业氧化镨(Pr6O11NP-Sigma)进行表征及酶活性实验,表征结果发现样品Pr6O11NP-500不仅具有超高的比表面积（64.82 m~2/g）,远高于Pr6O11NR的23.67m~2/g和Pr6O11NP-Sigma的4.24 m~2/g;其内部Pr3+/Pr4+的比值也有所增加,吸附氧种类也更为丰富。因此在模拟酶活性测试中Pr6O11NP-500表现出了更高效的模拟酶活性。其氧化酶模拟活性是Pr6O11NP-Sigma的6倍,Pr6O11NR的2倍。在探索是否具有其余模拟酶活性时,Pr6O11展现出良好的过氧化物酶活性。但是Pr6O11并不具有超氧化物歧化酶以及清除羟基自由基的能力。（2）在Pr6O11NR氧化酶活性研究中发现,三磷酸核苷（NTPs）具有增强酸性缓冲溶液中Pr6O11NR氧化酶活性的能力。在机理探究中发现在酸性条件下Pr6O11NR可以将NTPs水解,水解过程中伴随着高能磷酸键断裂释放能量,进而增强Pr6O11NR的氧化2,2’-联氮-双-3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸（ABTS）的能力。并且每种NTP增强的效果不同,增强能力大小依次为:三磷酸腺苷（ATP）＞三磷酸鸟苷（GTP）＞三磷酸尿苷（UTP）＞三磷酸胞苷（CTP）。构建了Pr6O11NR-ABTS-NTPs体系,使用该体系进行单核苷酸多态性（SNP）检测和分型。实验证明能够精确对SNP进行分型,并成功检测了PIK3CA基因及其SNPs,为Pr6O11NR纳米材料在生物检测方面提供了新的可能性。（3）随后利用多种植物多酚分子分别在酸性、中性、碱性条件下探究了Pr6O11NP-Sigma是否具有酚类氧化酶活性,包括对多酚衍生物和单酚衍生物的氧化性能。结果发现Pr6O11NP-Sigma能够在碱性条件下氧化槲皮素、咖啡酸、表儿茶素,在酸性条件下能氧化多巴胺和儿茶酚。在机理研究中发现Pr6O11NP-Sigma与多酚衍生物发生氧化还原反应,在此过程中Pr6O11NP-Sigma(Pr 4+)转换成Pr（OH）3(Pr 3+)。基于多酚对氧化镨和p H敏感的选择性氧化开发了一种分子逻辑门,该分子逻辑门的输入端为p H、氧化镨和多酚,共有24种不同的输入组合和4个逻辑元件（OR,AND,INHIBITOR和IMPLICATION）,然后利用该逻辑门对文字加密破译。为Pr6O11NR纳米材料在分子逻辑门方面和密码学领域提供了新的研究方向。
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