【摘 要】
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随着我国经济的快速发展,以及工业化、城镇化的快速发展,人们对用于工业生产的石化产品、化工原料和车用燃料的需求也在不断增加。原油在存储、装卸以及运输途中,会挥发出大量有机气体,不仅会造成经济损失,另外,挥发性石油和天然气在紫外线的作用下,会与大气中的氧化氮发生物理、化学作用,产生光化学烟雾,造成温室效应,对大气中的臭氧造成损害。而膜分离技术则可以高效地去除这些挥发性有机气体。本研究采用多孔材料中的微
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随着我国经济的快速发展,以及工业化、城镇化的快速发展,人们对用于工业生产的石化产品、化工原料和车用燃料的需求也在不断增加。原油在存储、装卸以及运输途中,会挥发出大量有机气体,不仅会造成经济损失,另外,挥发性石油和天然气在紫外线的作用下,会与大气中的氧化氮发生物理、化学作用,产生光化学烟雾,造成温室效应,对大气中的臭氧造成损害。而膜分离技术则可以高效地去除这些挥发性有机气体。本研究采用多孔材料中的微孔分子筛Silicalite-1和介孔分子筛MCM-41对聚醚嵌段胺/聚醚砜(PEBA/PES)复合膜的分离层进行共混改性。并且,为了探究多孔分子筛对复合膜改性效果的影响,通过扫描电子显微镜、水接触角测量、傅里叶红外光谱、机械性能、溶胀测试以及热重测试对分离膜进行了表征,而后对复合膜进行分离气体试验来判断它的分离效果。最后还研究了操作温度和分离的气体组分含量对膜分离性能的影响。经实验研究可以得出以下结论:当用微孔分子筛Silicalite-1改性PEBA复合膜时,分离层会涂敷得更薄,有利于提高气体的渗透性;水接触角由68°提高到了72°,增强了膜的疏水性能;机械强度从2.8 MPa提升到了3.6 MPa,延长了膜的使用寿命;溶胀度由2.25%提高到了2.84%,使有机气体与膜的亲和力增强;重量损失由78.655%降低到64.257%,分解温度由350.75℃提高到397.03℃,增强了膜的热稳定性;膜的分离性能也有明显提高,气体渗透率从5.18×10~7 mol/(m~2·s·Pa)提高到18.11×10~7 mol/(m~2·s·Pa),选择性高于未改性膜4-7倍,且对每种组分分离效果较为平衡稳定。当用介孔分子筛MCM-41改性PEBA分离层的时候,其分离层比微孔分子筛改性的更薄一些;由于MCM-41的性质和粗糙度,其改性后的表面接触角未发生显著改变;机械性能提升到3.17 MPa,也能增强膜的使用寿命;溶胀度提升到2.56%,且溶胀之后机械性能有所增加;重量损失降低为62.422%,分解温度也上升到了400.57℃,足够的热稳定性可以满足膜分离的实际操作温度;在膜分离气体性能中表现较好,渗透率可以提高至19.37×10~7 mol/(m~2·s·Pa),选择性最多高于为改性膜近16倍,但其对各组分的分离有一定差异,其中对轻烃的分离效果明显高于对重烃的分离。综合看来,在分离VOCs时,PEBA/MCM-41复合膜和PEBA/Silicalite-1复合膜都能有效地提高气体的分离系数。其中介孔分子筛MCM-41的加入使knudsen扩散机制占主导地位,所以小分子的分离系数提高更大,而微孔分子筛Silicalite-1的加入使溶解扩散机理占主导地位,所以PEBA/Silicalite-1复合膜分离大分子的系数提高明显。此外,温度对分离效果的影响为,低温有利于VOCs的分离,而分离气体组分的浓度对分离效果影响不大。
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