开发电解水装置和锌空气电池（ZABs）等清洁能源转换/存储体系是实现能源转型的有效途径。然而,这两类装置所涉及的析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）却普遍存在动力学缓慢等问题。因此,设计和开发高效稳定的催化剂以提升此类能源系统的能量转换效率迫在眉睫。其中,多孔配位/有机聚合物（MOFs/POPs）凭借着其无机节点、有机结构单元高度可调的优势被视为替代贵金属催化剂的热点材料。但其自身活性低、稳定性差等问题仍极大地限制了此类材料在催化领域中的应用。为解决此问题,本论文通过掺杂、复合等手段在MOFs中引入多种缺陷类型和活性组分,并通过特定的热诱导方式,构建了具有不同结构和组成的MOFs衍生材料。另外,通过分子设计有针对性地在POPs中引入活性金属中心,并通过非热解的方式制备了POPs/碳基质复合催化剂。基于以上方法我们获得了一系列MOFs/POPs衍生的催化剂,并系统地考察了其结构和化学成分对电催化性能的影响。本论文的主要研究内容及结论总结如下:（1）以微孔ZIF-67作为结构诱导剂,琼脂糖凝胶作为复合基底,三聚氰胺作为C源和N源,通过原位生长策略制备了碳气凝胶负载的氮掺杂碳纳米管封装Co纳米粒子复合材料（Co/NCNT/CA-900）,并系统地探究了成分和分级结构对催化性能的影响。研究结果表明,Co/NCNT/CA-900的ORR半波电位为0.83 V,呈现出优异的ORR活性;在10 m A cm-2的电流密度下,其HER/OER的过电位分别为230 m V和420 m V,呈现出良好的HER/OER活性。上述良好的催化性能得益于:（i）Co纳米粒子与氮掺杂碳之间的协同作用;（ii）NCNTs对Co纳米粒子的紧密封装结构;（iii）三维导电网络的高电子传输能力。（2）以微孔ZIF-67作为结构骨架,磷腈聚合物壳层作为P源和杂原子掺杂源,通过聚合-热解的方式制备了N、P、S共掺杂碳空心多面体封装Co2P纳米粒子复合材料（Co2P/NPSC-800）,并系统地探究了多活性组分和空心封装结构对催化性能的影响。研究结果表明,Co2P/NPSC-800呈现出优异的HER/OER活性和电解水性能。在10 m A cm-2的电流密度下,HER/OER的过电位分别为173 m V和315 m V,电解水装置的驱动电压为1.67 V。上述优异的催化性能源自于:（i）Co2P独特的几何构型和能带结构;（ii）Co2P纳米粒子与N、P、S掺杂碳之间的协同作用;（iii）能够有效防止活性物质脱落的空心封装结构。（3）以具有更大孔隙率的MIL-101作为结构基底,四氨基铁酞菁（Fe TAPc）作为Fe金属掺杂源,通过逐步热解的方式制备了Fe-Nx/介孔碳材料(Fe TA-Nx/NC-900),并探究了Fe-Nx位点和介孔棒状结构对催化性能的影响。研究结果表明,Fe TA-Nx/NC-900在碱性/酸性介质中的ORR半波电位分别为0.82 V和0.65 V,并且将其作为ZABs阴极催化剂时,展现出74.3 m W cm-2的峰值功率密度。该材料在碱性/酸性介质中的良好催化性能归因于:（i）高原子利用率的Fe-Nx位点;（ii）较金属纳米颗粒更强的金属原子和载体之间的相互作用;（iii）能够有效稳固Fe-Nx位点的高孔隙率棒状结构。（4）通过分子设计构建了金属聚酞菁（MPPc）,在相对温和的条件下通过原位聚合策略制备了负载M-N4位点的MPPc/多壁碳纳米管复合材料（MPPc@MWCNT,M=Fe、Co、Ni）,并系统地探究了复合材料中的不同金属位点对催化性能的影响。通过密度泛函理论（DFT）计算了Fe PPc、Co PPc和Ni PPc的分子轨道能。结果显示Fe PPc表现出最小的能级间隙和最佳的电子电导率,并确定了Fe-N4为催化反应的真实活性位点。实验结果表明,Fe PPc@MWCNT确实呈现出相比于Co PPc@MWCNT、Ni PPc@MWCNT更高的ORR催化活性,半波电位为0.89 V,甚至超越商业Pt/C。将其作为ZABs阴极催化剂时,峰值功率密度为124.20 m W cm-2。此外,该材料作为全固态ZABs催化剂也展现出良好的电池性能。其卓越的催化性能主要归功于:（i）Fe PPc较高的电子电导率;（ii）均匀分散在MWCNTs上明确的Fe-N4活性位点;（iii）MWCNTs基体所提供的高导电性和大比表面积。