【摘 要】
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过氧化氢（H2O2）作为一种重要的工业产品,广泛应用于各个领域。但是H2O2生产造成的环境问题也引起越来越多人的关注。为解决由于双氧水生产造成的环境问题,研究人员一直致力于开发一种可以取代工业蒽醌法制备H2O2的方法。利用太阳能催化产双氧水无疑是一种环境友好的办法。常用的光催化剂有二氧化钛、石墨相氮化碳、氧化铋等,其中二氧化钛由于其生物相容性好,原料易得,性质稳定等优点被广泛应用于光催化产双氧水。
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过氧化氢（H2O2）作为一种重要的工业产品,广泛应用于各个领域。但是H2O2生产造成的环境问题也引起越来越多人的关注。为解决由于双氧水生产造成的环境问题,研究人员一直致力于开发一种可以取代工业蒽醌法制备H2O2的方法。利用太阳能催化产双氧水无疑是一种环境友好的办法。常用的光催化剂有二氧化钛、石墨相氮化碳、氧化铋等,其中二氧化钛由于其生物相容性好,原料易得,性质稳定等优点被广泛应用于光催化产双氧水。在众多对二氧化钛的改性策略中,贵金属的负载可以提高二氧化钛的光响应能力,金纳米粒子和载体二氧化钛之间的相互作用（SMSI）也会对催化剂的光催化能力有一定的影响,H2/Ar氛围下煅烧会造成金纳米粒子被包覆,光响应能力较在空气中煅烧的催化剂弱,但由于金纳米粒子既是双氧水生成的活性位点,也是双氧水分解位点。当金纳米粒子被包覆时,可以降低双氧水的分解。基于此,本课题采用沉积-沉淀法制备了分别在H2/Ar氛围和空气氛围煅烧的Au/TiO2催化剂,并应用于光催化产双氧水,采用SEM,TEM,XRD,XPS,PL,TPC,EIS等手段对催化剂结构进行详细表征,并分析两种催化剂光催化生产双氧水产生机理,具体内容如下:（1）对煅烧温度在400℃时空气和H2/Ar氛围下二氧化钛负载金催化剂进行形貌表征。金的尺寸为5nm左右,且H2/Ar氛围还原二氧化钛负载金催化剂（Au/TiO2-H400）具有较强的SMSI。（2）对不同煅烧氛围的催化剂做6小时生产双氧水的光催化实验,发现相比于P25,Au/TiO2催化剂的双氧水产量更高。其中空气氛围下煅烧的二氧化钛负载金催化剂（Au/TiO2-A400）具有更高的双氧水初始生成速率,而Au/TiO2-H400催化剂双氧水初始生成速率较低,但6小时后的产量高于Au/TiO2-A400催化剂。动力学实验表明Au/TiO2-A400具有较高的双氧水生成及分解速率,而Au/TiO2-H400具有较低的双氧水生成及分解速率。（3）对P25,Au/TiO2-A400,Au/TiO2-H400进行了紫外漫反射,瞬时光电流响应以及电化学阻抗等表征,结合表征结果分析,相比于Au/TiO2-H400催化剂,Au/TiO2-A400催化剂的光响应更强,带隙更窄,电化学阻抗更小,双氧水的生成速率更高。但是金作为双氧水生成和分解的活性位点,在Au/TiO2-H400催化剂中形成SMSI,使得Au/TiO2-H400催化双氧水分解受到抑制,导致其最终产量优于Au/TiO2-A400催化剂。通过对三种催化剂的自由基捕获实验数据分析,光催化生产双氧水的机理是氧气的两步单电子还原反应,在过程中光生电子和超氧自由基是光催化生产双氧水的活性物质,羟基自由基和空穴不参与氧还原的反应。（4）将Au/TiO2-H400催化剂应用于双氧水漂白,漂白条件分别为酸加催化剂环境,酸性环境,碱性环境,碱加助剂环境,经一定时间漂白之后发现原位漂白具有更高的白度值,证明了Au/TiO2-H400催化剂在光催化产生及分解双氧水同步漂白中的作用。
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