【摘 要】
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为了实现绿色未来的碳中和,发展清洁可持续能源迫在眉睫。由铜铟镓硒（Cu（In,Ga）Se2,CIGS）太阳能电池演变而来的铜锌锡硫硒（Cu2Zn Sn（S,Se）4,CZTSSe）太阳能电池,因其具有低成本、无毒和元素含量丰富等优点引起研究人员的极大兴趣。但是,与CIGS（23.35%）太阳能电池相比,CZTSSe太阳能电池的光电转换效率仅为12.62%。研究表明,界面复合引起的开路电压(Voc)
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为了实现绿色未来的碳中和,发展清洁可持续能源迫在眉睫。由铜铟镓硒（Cu（In,Ga）Se2,CIGS）太阳能电池演变而来的铜锌锡硫硒（Cu2Zn Sn（S,Se）4,CZTSSe）太阳能电池,因其具有低成本、无毒和元素含量丰富等优点引起研究人员的极大兴趣。但是,与CIGS（23.35%）太阳能电池相比,CZTSSe太阳能电池的光电转换效率仅为12.62%。研究表明,界面复合引起的开路电压(Voc)损失是导致CZTSSe器件性能降低的主要原因,虽然Cd S/CZTSSe界面具有与CIGS电池相似的良性“spike”能带结构,但是它仍然受到以下两个因素限制,严重影响器件性能:（1）高浓度CuZn反位缺陷引起的复合损失;（2）较小能带弯曲引起的电子抽取能力下降。参考高效CIGS体系,其吸收层表面会自发形成n型的贫铜CuIn3Se5或Cu In5Se8相。该薄层有序缺陷化合物（ordered defect compounds,ODC）主要由VCu和InCu缺陷组成,进而形成浅埋的ODC/CIGS异质结,能够有效促进Cd S/CIGS界面p-to-n转型并增强电荷分离能力。但是对于CZTSSe材料而言,由于各元素化学势(μCu,μZn,μSn)范围较窄,贫铜相极不稳定,表面缺陷有序的ODC相结构在该体系中并不存在。因此,为了进一步抑制界面复合并增强电荷抽取能力,我们计划在CZTSSe吸收层表面构筑类ODC相有序缺陷结构,通过In或Ag离子取代抑制无序CuZn缺陷的产生,并引入良性的n型InCu或ZnAg缺陷,促进界面p-to-n转型,具体工作分为以下两部分:一、In取代CZITSSe/CZTSSe同质结构筑改善吸收层表面缺陷环境:针对CZTSSe表面高浓度无序缺陷导致的界面复合和能带弯曲小等问题,采用两个In原子部分取代Zn和Sn原子,在抑制表面CuZn无序缺陷的同时,可以生成n型InCu缺陷,促进界面p-to-n转型。In离子钝化主要通过后处理的方式引入,通过优化热沉积In2Se3薄膜厚度、退火温度和时间,使界面电学性能达到最佳。结果表明,In元素主要分布在吸收层表面,形成类ODC相的CZITSSe/CZTSSe同质结,使吸收层顶部价带向下发生移动,耗尽区变宽,能带弯曲加大,增强了光生载流子的分离与抽取能力。同时,吸收层界面处缺陷态明显减少,界面复合得到有效抑制,将Voc由432 me V提升至476 me V,器件效率由10.27%升高到11.59%。In取代CZITSSe/CZTSSe同质结构筑为我们提供了一种有效的优化表面缺陷环境和改善p-n结质量方案。但是由于异价元素取代形成能较高,生成的InCu缺陷浓度较低,导致Voc提升并不十分理想。二、Ag取代CAZTSSe/CZTSSe同质结构筑改善吸收层表面缺陷环境:为了构筑类ODC相的表面有序缺陷环境,针对工作一中InCu缺陷浓度较低的问题,本工作进一步采用Ag局部取代Cu,生成形成能较低的ZnAg缺陷,提高良性n型施主缺陷的浓度,促进界面p-to-n转型。借鉴后处理的工艺进行Ag离子钝化,通过调节热沉积Ag F薄膜厚度、后硒化温度和时间,使界面缺陷环境达到最优。研究证明,吸收层表面Ag取代构筑CAZTSSe/CZTSSe同质结,使价带向下发生移动,耗尽区宽度增加,CuZn缺陷密度降低,减少了界面处发生的非辐射复合,将器件Voc由437 me V提升至496 me V,光电转化效率由10.47%提高至12.34%。Ag取代CAZTSSe/CZTSSe同质结构筑为我们提供了一种改善吸收层表面缺陷环境和提升锌黄锡矿太阳能电池Voc的方法。
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