GaN纳米柱异质界面调控及紫外探测器件制备研究

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GaN基紫外探测器具有量子效率高、抗辐射能力强、物理化学稳定性高、功耗低、不受可见光干扰等诸多方面的优点,在民用和国防领域具有广泛的应用前景,如环境监测、生物医疗、天文学研究、导弹预警/跟踪、高保密性紫外通信等领域。GaN一维纳米柱阵列基紫外探测器能够利用一维纳米结构独特的量子尺寸效应,如极大的比表面积可增加对光的吸收;增加的表面态数目可有效延长光生载流子寿命;缩小的纳米尺寸可增加局限载流子的有效有源区面积,减小载流子渡越时间。研究GaN纳米柱阵列基紫外探测器有望进一步推动GaN紫外探测器向着“低噪声、快速、高灵敏度”方向发展。然而,目前仍存在以下关键技术难以突破:一是如何有效集成GaN纳米柱阵列中的每根纳米柱,使之都是独立的载流子传输通道;二是如何抑制GaN纳米柱阵列与生长衬底间的界面反应,避免界面电阻较大阻碍载流子高效输运的问题;三是如何构建GaN纳米柱阵列的高效p-n异质结,将光生载流子在界面处迅速分离,能在无外加偏压下实现高性能自供电紫外探测。针对上述问题,本文的主要工作紧紧围绕二维材料上GaN纳米柱阵列的范德华异质界面调控及其紫外探测器制备展开。取得的主要研究成果如下:1.基于二维石墨烯,从GaN纳米柱阵列的集成出发,实现了集成的石墨烯/(In)GaN纳米柱阵列/石墨烯的紫外探测器的新结构。针对Si衬底上生长纳米柱阵列发生合并,导致形貌差、晶体质量差的问题,在生长衬底上转移了石墨烯以调控(In)GaN纳米柱阵列的成核密度,通过等离子体辅助分子束外延实现了石墨烯上垂直排列的(In)GaN纳米柱阵列自组装的准范德华外延。研究了石墨烯/(In)GaN纳米柱的微观形貌、晶体质量与组分、界面性质和光学性质,并采用实验结合理论计算的方法揭示了石墨烯对(In)GaN纳米柱阵列成核的影响机制。得益于石墨烯的无悬空键的二维结构,及其与(In)GaN间较小的晶格失配,获得了取向一致性好、晶体质量高的(In)GaN纳米柱阵列。在纳米柱顶层转移了一层石墨烯作为顶接触电极,有效集成了纳米柱阵列,将纳米柱阵列夹在透明的顶部和底部石墨烯接触电极间,形成一种“三明治结构”的双肖特基结,提供了无数的并行光生载流子通道。该集成的紫外探测器具有超快的响应速度和高的光电灵敏度,响应时间约为50μs,响应度最大可达到10~5 A W-1,并具有优越的光响应重复性和稳定性。2.基于二维过渡金属二硫族化合物(TMDs),从GaN纳米柱阵列与生长衬底间异质界面的界面调控出发,实现了GaN/TMDs的一维/二维范德华异质结构的可控制备。针对GaN与生长衬底Si之间存在较严重界面反应,引入大量位错并导致大的界面电阻损害光电器件性能的问题,在生长衬底界面处插入了二维Mo S2、WS2和Mo Se2,并实现了准范德华外延生长的GaN纳米柱阵列。研究了TMDs上生长的和Si上生长的GaN纳米柱阵列的微观形貌、分布、晶体质量等,并通过实验结合模拟分析了GaN/TMDs的界面特性和形成机制,TMD的插入不仅很好的抑制了界面反应,同时大幅减小了GaN/Si晶格失配带来的后续的位错,提高了GaN的晶体质量,GaN的光致发光峰强度提升了40%。基于该垂直的一维/二维范德华异质结构制备了自供电紫外探测器,三种TMD材料异质结都显示出优秀的自供电光探测能力,并远远大于GaN/Si异质结的性能,响应度提升了40~55倍,其中基于GaN/Mo S2/Si异质结的自供电探测器在无外加偏压下,响应度达到10.1 A W-1,探测率为2.3×1013 Jones,上升/下降时间为0.5/4.2 ms,并采用实验和理论研究了GaN/TMDs异质界面的II型能带排列结构及载流子运输机制。3.基于二维α-Ga2S3,从GaN纳米柱阵列p-n结的能带调控出发,构建了α-Ga2S3纳米片上GaN纳米柱阵列的高效p-n异质结及高性能自供电紫外探测器。针对基于GaN纳米柱阵列异质结的自供电探测器中p型材料难以获得的问题,本工作提出了一种合成新型的二维p型α-Ga2S3纳米片的方法,系统研究了合成的大尺寸α-Ga2S3纳米片的结构、化学组分和光学性质。基于α-Ga2S3纳米片的光电晶体管展示了优秀的光电性能和场效应性质,计算分析了该p型通道电导晶体管的电子迁移率,进一步研究了柔性衬底上Ga2S3纳米片探测器的机械柔韧性和稳定性。基于该II型能带排列的GaN/Ga2S3的p-n异质结制备了自供电紫外探测器,在零偏压下的响应度和探测率分别达到了13.9 A W-1和1.17×1014 Jones,且器件对UVA紫外区具有较高的光谱选择性,紫外可见抑制比R365nm/R400 nm达到了2.6×10~3,同时也展示了超快的响应速度,其上升/下降时间为81/84μs。综上,本论文通过采用石墨烯、二维TMDs、二维α-Ga2S3材料,实现了一维GaN纳米柱阵列的范德华异质界面调控,最终获得了低噪声、高响应度和快速响应的自供电紫外探测器。本论文的研究成果为高性能纳米尺度自供电光电子器件提供了重要指导。
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