铜铈催化剂构建及其氨催化氧化性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:cat521kiss
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氨气是一种无色且具有强烈刺激性辛辣恶臭气味的有害气体,对生态环境和人体健康会产生严重的危害。因此,对含氨废气的处理具有重要的环境和社会意义。选择性催化氧化技术是一种有潜力且高效的氨处理技术。针对Cu-Ce催化剂之间相互作用机制不明确且NH3低温氧化活性差等问题。本论文通过控制合成具有特定形貌的Cu-Ce催化剂,通过各种表征手段分析催化剂的物理化学性质,探究催化剂的相互作用机制,明确催化剂的形貌-结构-活性关系,通过改变Cu的复合方式来调控Cu在载体表面的分布与落位,使其拥有良好的活性和稳定性。本论文的主要研究内容与取得的研究成果如下:首先,探究载体形貌对Cu-Ce之间的相互作用和NH3氧化性能的影响,建立形貌-活性-结构关系。结果表明,棒状CeO2优先暴露{110}和{100}晶面,其更有利于Cu的分散,Cu2+可以进入到CeO2表面或者次表面晶格中;Cu/Ce-NR催化剂表面具有较多的氧空位浓度和表面吸附态氧物种,其低温H2还原性能优于Cu/Ce-NC催化剂,展现最佳的NH3氧化活性,其在240oC时实现NH3的完全转化,在整个温度测试范围内,其N2选择性均高于93%。其次,考察复合方式对Cu-Ce催化剂氧化NH3活性的影响,研究中着重探究制备方法对活性组分Cu的分散与落位以及催化剂的结构特征、氧化还原性能的影响,并对其NH3催化氧化性能进行研究。研究表明,柠檬酸溶胶凝胶法制备的Cu-Ce催化剂含有更多的高分散CuO物种和Cu-O-Ce结构,具有更好的H2还原性能;其在230oC达到100%的NH3转化,N2选择性保持在96%以上。Cu-Ce(SOL)催化剂在循环反应10次后,催化剂活性保持不变,循环实验后又进行了36 h稳定性实验,NH3转化率仍能达到99%以上,N2选择性保持在96%左右;进一步增大反应物NH3浓度到1500 ppm,该催化剂依然可在230oC实现完全转化,且N2选择性保持在97.6%。
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