【摘 要】
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磺胺类抗生素（SAs）具有抗菌谱广、疗效显著、性质稳定、价格低廉等优点,被广泛用于人类和动物。SAs生产和使用量非常庞大,是环境中检出率较高的一类抗生素,而大部分残留在环境中的抗生素会汇入近岸海域,造成环境污染,甚至威胁人体健康。目前,SAs的环境行为及其危害已经引起了社会的广泛关注,成为了当前国际研究的热点领域,研究SAs的降解机制对生态环境保护具有重要意义。间接光降解是SAs的主要转化途径之一
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磺胺类抗生素（SAs）具有抗菌谱广、疗效显著、性质稳定、价格低廉等优点,被广泛用于人类和动物。SAs生产和使用量非常庞大,是环境中检出率较高的一类抗生素,而大部分残留在环境中的抗生素会汇入近岸海域,造成环境污染,甚至威胁人体健康。目前,SAs的环境行为及其危害已经引起了社会的广泛关注,成为了当前国际研究的热点领域,研究SAs的降解机制对生态环境保护具有重要意义。间接光降解是SAs的主要转化途径之一,机制也较复杂。莱州湾作为山东省各种污染物排放量最大的海域,大量陆源物质由河流输入莱州湾,生态环境复杂。溶解有机物（DOM）作为天然水体中广泛存在的光敏剂,是SAs间接光降解过程中的重要参与者,受限于溶解有机物结构组成极其复杂等原因,DOM对SAs间接光降解影响机制尚不清楚。论文通过室内光化学模拟实验分析DOM结构组成差异对SAs间接光降解的影响,进一步研究莱州湾海水对SAs间接光降解的影响机制。本实验选取腐殖酸（JKHA）、Suwannee river humic acid（SRHA）、Suwannee river fulvic acid（SRFA）、Suwannee river natural organic matter（SRNOM）为标准品,水体中常见的2种磺胺类抗生素,以磺胺噻唑（ST,为五元杂环结构）、磺胺甲基嘧啶（SM,为六元杂环结构）为研究对象,研究内容主要为通过切向超滤技术和XAD-8树脂串联阴阳交换树脂技术从分子量及化学结构的角度分别对DOM进行组分分离,并利用三维荧光光谱-平行因子分析法以及紫外-可见光谱进行表征解析。将DOM分级组分分别与ST和SM进行光降解实验,探究不同分子量以及化学结构的DOM对ST和SM的间接光降解行为的影响机制。依托莱州湾航次采集相关站点海水DOM样品,分析了莱州湾DOM的时空分布特征及来源,并结合前期实验分析,研究莱州湾海水对SAs间接光降解速率影响机制。本实验主要的研究结果如下:（1）从2020年春季与秋季莱州湾DOM表底层分布分析,莱州湾DOM组分时空分布影响因素复杂多变,其中陆源输入是控制莱州湾DOM分布的最主要因素。（2）三维荧光光谱-平行因子分析法对光化学实验样品共鉴别出4种荧光组分,C1、C2、C3为类腐殖质组分,C4为类蛋白质组分。JKHA超滤及树脂各组分的荧光强度偏高,而SRNOM、SRHA、SRFA荧光强度基本在同一水平,各DOM分级组分的荧光组分强度及含量与DOM的来源组成有关。紫外-可见光谱发现DOM芳香性的丰度分布与DOM的结构有关。（3）DOM超滤组分中＞10 k Da对ST及SM间接光降解促进作用较低。＜3 k Da组分、3-5 k Da组分中含有的外源性类腐殖质组分C1、C2较高的含量,C1、C2具有的高光化学活性,能产生更高水平的活性中间体,对ST及SM间接光降解具有较显著的促进作用。（4）JKHA的亲水酸性组分（HIA）以及疏水酸性组分（HIB）、SRHA、SRFA、SRNOM的疏水碱性组分（HOB）、亲水酸性组分（HIA）、亲水碱性组分（HIB）对ST及SM间接光降解速率促进作用较大。外源性类腐殖质组分C1、C2在各树脂组分的荧光组分中具有的高光化学活性,对ST及SM间接光降解具有较显著的促进作用。（5）外源性类腐殖质组分C1是莱州湾海水DOM生成活性中间体的主要组分,是促进ST及SM间接光降解的关键组分。莱州湾海水DOM以大分子量和亲水性结构为主。莱州湾海水DOM体系相比室内超纯水+标准品DOM体系,对ST及SM间接光降解促进作用更显著是因为受海水中各因素影响的整体效应,部分站点对ST及SM间接光降解促进作用较大,可能是由于该站点＜3 k Da组分、3-5 k Da组分、5-10 k Da以及亲水性结构（主要是HIA、HIB）DOM含量较高。
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