【摘 要】
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氢（H2）能源以其高能量密度、来源丰富、产物无污染、易燃烧等诸多优点被视为最具发展前景的新兴能源之一。在众多制氢方法中,电解水制氢因绿色、可持续、可循环的制备过程而尤其受到关注。电解水反应有两个半反应:析氧反应和析氢反应。析氧反应（OER）是涉及四电子的反应过程,反应伴随多个中间物的生成,其电子传输需克服较大的能量势垒,因而是电解水的决速步骤。贵金属催化剂具有优异的OER催化活性,但其价格昂贵、储
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氢（H2）能源以其高能量密度、来源丰富、产物无污染、易燃烧等诸多优点被视为最具发展前景的新兴能源之一。在众多制氢方法中,电解水制氢因绿色、可持续、可循环的制备过程而尤其受到关注。电解水反应有两个半反应:析氧反应和析氢反应。析氧反应（OER）是涉及四电子的反应过程,反应伴随多个中间物的生成,其电子传输需克服较大的能量势垒,因而是电解水的决速步骤。贵金属催化剂具有优异的OER催化活性,但其价格昂贵、储量稀少等缺点阻碍了其工业应用。因此,开发具有高效催化活性的非贵金属催化剂以降低OER的能量势垒势在必行。金属Cu储量丰富、价格低廉、环境友好,是极具潜力的非贵金属电解水催化材料候选之一。然而,目前已报道的Cu基硫化物材料还存在本征活性低、稳定性差等缺点,其催化性能与镍铁钴基材料的催化性能相比还有较大差距,难以满足电解水的大规模商业化应用的需求。本文以铜基硫化物材料为研究对象,通过组分优化及构建分级纳米结构策略合成了一系列多元金属铜基硫化物材料,系统研究了材料的组成、结构、形貌等与电水解催化性能之间的关系,并对催化机理进行了探讨。主要研究内容和结果如下:（1）利用泡沫镍作为自支撑基底,通过两步水热法原位生长了Cu2S/Ni3S2纳米片阵列,研究了镍铜摩尔比对Cu2S/Ni3S2的结构、微观形貌与电化学OER性能的影响。制备的Cu2S/Ni3S2电催化剂为多孔纳米片结构,具有比表面积大、表面活性位点高度暴露等优点,从而展示出优异的催化性能。当镍铜摩尔比为0.5、硫化时间为6小时得到的催化剂其电化学性能最优:在电流密度为100 mA cm-2时,所需过电位仅为237 mV,且在电流密度为100 mA cm-2下工作了100小时后,材料的OER活性无明显衰减,表现出优异的电化学稳定性。（2）通过水热法和常温硫化工艺在泡沫镍上生长NiS/CoS2/Cu2S三元金属化合物,研究了材料的结构、微观形貌与OER电化学性能之间的关系。材料具有独特的纳米线-纳米片花结构;金属元素的协同效应及Cu2S与NiS/CoS2之间丰富的异质结构显著提升了材料的催化性能。NiS/CoS2/Cu2S@NF在100 mA cm-2的电流密度时所对应的过电位为289 mV,且在持续电水解长达50小时后仍然能够维持其最初的电流密度。（3）以Ce-CuNi-MOF为前驱体,通过溶剂热法和常温硫化法合成了Ce掺杂Cu2S/NiS核壳榴莲状微花,研究了不同铈掺杂量对材料结构、微观形貌及OER电化学性能的影响。材料具有独特的核壳榴莲状微花结构;铈掺杂诱导了材料部分非晶化,提升材料的本征活性。Ce-Cu2S/NiS@NF核壳榴莲状微花在100 mA cm-2的电流密度时所对应的过电位为283 mV,并在持续电水解长达20小时后仍然能够维持其最初的电流密度。
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