【摘 要】
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世界范围内不断增加的化石燃料消耗导致了严重的全球环境问题,开发使用清洁、丰富、可持续的能源,对提高能源安全和缓解环境压力具有重要意义。由于氢气（H2）高能量密度、来源广泛和零污染,被认为是传统化石燃料的理想替代品。利用太阳能光催化分解水制氢气,无疑是实现氢能开发最环保、最理想的途径,其引起了人们极大的关注。开发高活性、长寿命的光催化剂一直是光催化领域的一个核心课题。硫化物因其具有可见光响应,导带及
【基金项目】
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国家基金《高分散超稳定负载金属石墨烯气凝胶催化剂的构建及其性能改善机制》（基金号:201978098）； 省基金《协同高效空间电荷分离硫化物基光催化剂的构建及产氢性能研究》（基金号:2020A151501488）；
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世界范围内不断增加的化石燃料消耗导致了严重的全球环境问题,开发使用清洁、丰富、可持续的能源,对提高能源安全和缓解环境压力具有重要意义。由于氢气（H2）高能量密度、来源广泛和零污染,被认为是传统化石燃料的理想替代品。利用太阳能光催化分解水制氢气,无疑是实现氢能开发最环保、最理想的途径,其引起了人们极大的关注。开发高活性、长寿命的光催化剂一直是光催化领域的一个核心课题。硫化物因其具有可见光响应,导带及价带位置适宜,无毒环保,在光催化领域被广泛研究。本文制备了一系列硫化物基光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL、光电化学测试等表征方法对催化剂的晶型、形貌、组成和光学性质进行了分析,考察了其在可见光照射下的产氢活性,并探究了其产氢作用机理。主要研究结果如下:（1）通过溶剂热法在纳米棒状的Mn0.3Cd0.7S表面上原位生长纳米颗粒NiSe2以构建NiSe2/Mn0.3Cd0.7S复合催化剂,考察了其在可见光照射下的产氢性能,探讨了NiSe2与Mn0.3Cd0.7S质量比对催化性能的影响。研究表明:当NiSe2与Mn0.3Cd0.7S质量比为10%时,NiSe2/Mn0.3Cd0.7S产氢速率最高,达68.7 mmol·g-1·h-1,是Mn0.3Cd0.7S的产氢速率的3.3倍。NiSe2和Mn0.3Cd0.7S形成了肖特基异质结结,由于功函数的差异,界面处的电子从Mn0.3Cd0.7S转移到NiSe2,从而形成内建电场。由于NiSe2的内建电场和良好的导电性,光生载流子可以快速分离和转移,从而提高其光催化性能。（2）采用溶剂热法将NiSe2和Cd0.5Zn0.5S复合制备了NiSe2/Cd0.5Zn0.5S光催化剂,助催化剂NiSe2的修饰可以显著増强NiSe2和Cd0.5Zn0.5S界面电荷转移,降低光生电子空穴对的复合率,明显提高了Cd0.5Zn0.5S的光催化性能,当NiSe2和Cd0.5Zn0.5S质量比为5%时,NiSe2/Cd0.5Zn0.5S复合催化剂的产氢活性最优,为23.45 mmol·g-1·h-1,是Cd0.5Zn0.5S的产氢活性的16.9倍。（3）采用水热法制备了Cd In2S4光催化剂,再用溶剂热法制备了Ni2P/Cd In2S4复合光催化剂。考察了Ni2P含量对复合催化剂产氢性能的影响。当Ni2P和Cd In2S4质量比为5%时,Ni2P/Cd In2S4复合光催化剂的活性最佳,为1930μmol·g-1·h-1,是Cd In2S4的产氢活性的191.1倍。Ni2P和Cd In2S4形成了金属-半导体异质结结构,降低了界面电荷转移阻抗,促进电子和空穴对在空间上的分离Ni2P/Cd In2S4复合材料具有良好的光催化性能。
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