一步合成g-C3N4@ZSM-5分子筛及其光催化性能研究

来源 :景德镇陶瓷大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jacklee12345678
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近年来,光催化技术备受关注,作为一种新兴的污染处理技术,光催化在水污染处理方面有广泛的应用,并取得良好效果。然而太阳光利用率低,材料难以回收等问题限制了光催化材料的应用。石墨相氮化碳(g-C3N4)在其诸多同素异形体中是最为稳定的一种,且对人体无害,制备简单;作为一种非金属组分的光催化剂,其禁带值为2.7eV,因此在可见光下也具有光催化活性;它具有二维层状结构,因此电子运输更为通畅;本身也不易团聚。以上各种优良性质使其在催化、吸附、材料等领域有着非常广阔的应用前景。本论文以硅藻泥为硅源,四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂,采用水热合成法制备ZSM-5分子筛。再以三聚氰胺(C3N6H6)为前驱体,采用热聚合法制备g-C3N4。最后将制备好的ZSM-5分子筛(未去除模板剂)与三聚氰胺按照一定比例混合,放入马弗炉中加热,在去除ZSM-5分子筛模板剂的同时,制备g-C3N4,并与ZSM-5分子筛复合到一起。将g-C3N4光催化性能能与ZSM-5分子筛的吸附性能相结合,制备出g-C3N4@ZSM-5分子筛复合样品。分别选用X-射线衍射仪(XRD),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),综合热分析仪(DTA),能谱分析(EDS)等对样品的晶体结构、形貌、元素构成等进行表征分析。以亚甲基蓝和甲基橙为模拟废水,考察材料的光催化性能。通过调节制备工艺以及反应工艺条件,使其达到最优效果。利用单因素实验法筛选出最优反应条件。论文中得出的主要结论如下:1.通过XRD、SEM、TEM、EDS等的表征分析,成功制备出了 ZSM-5分子筛、g-C3N4、以及g-C3N4@ZSM-5分子筛复合材料。2.对于ZSM-5分子筛,在亚甲基蓝初始浓度为10mg/L,ZSM-5分子筛投加量为4g/L,吸附时间为2.5h,吸附温度在40℃左右,pH值在11时,亚甲基蓝去除率为95.4%,甲基橙初始浓度为15mg/L,ZSM-5分子筛投加量为5g/L,溶液温度为50℃,吸附时间为2.5h时去除率为85.6%。对于g-C3N4,在亚甲基蓝浓度为10mg/L,投加量为5g/L,pH值=11,光催化时间为4h,亚甲基蓝去除率为90.1%,甲基橙在ph=3,投加量为5g/L,溶液初始浓度为15mg/L时去除率为86.3%。对于g-C3N4@ZSM-5分子筛,在亚甲基蓝初始浓度为10mg/L,投加量为5g/L,pH值=11的情况下,亚甲基蓝去除率为97.4%,甲基橙在初始浓度为10mg/L,ph=3,投加量为5g/L时,去除率为87.5%。3.ZSM-5分子筛对于亚甲基蓝的吸附过程符合Lagergren准二级吸附动力学,吸附过程属于单分子层的化学吸附;对于甲基橙的吸附可用Lagergren模型和准二级动力学模型来描述,吸附反应属于单分子层的化学吸附。4.分析ZSM-5分子筛、g-C3N4及g-C3N4@ZSM-5分子筛复合材料在pH=7,材料投加量为2g/L,初始浓度为10mg/L的情况下,对于亚甲基蓝和甲基橙的处理过程,复合材料对于亚甲基蓝去除率为89.1%,对于甲基橙为86.3%;g-C3N4对于亚甲基蓝去除率为73.1%,甲基橙为76.1%;ZSM-5分子筛对于亚甲基蓝的去除率为79.1%,甲基橙为77.3%。复合材料的处理效果优于ZSM-5分子筛或g-C3N4单独使用。
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