近年来，单层保护的金纳米粒子（monolayer protectedAu nanoparticles, MPANs）因优异的性能使其在生物传感、成像、疾病诊断以及药物传递等方面有着广泛的应用前景。MPANs的性质不仅取决于金纳米颗粒的尺寸，同时还受到表面活性剂链长、端基组成以及溶剂环境的影响。因此，深入理解和掌握他们之间的相互作用和内在联系，对于设计和开发具有特殊功能的金纳米材料是非常有意义的。目前，氨基酸官能化的MPANs，因其尺寸和表面结构与生物蛋白极为相似，可作为“人工蛋白”，其在生物领域的应用也成为国内外实验和理论研究的热点。随着计算机硬件性能的不断提高和计算化学理论体系的成熟，分子模拟方法以其独特的优势现已成为研究纳米体系的有力手段。它不仅能够能从原子水平对“人工蛋白”进行结构分析和性质表征，为实验研究提供必要的微观信息和理论指导，而且可以辅助实验研究者设计所需功能和结构的“人工蛋白”。本文采用分子动力学模拟和密度泛函理论方法，系统地研究了铵根离子官能化MPAN ([Au₁₄₀（SH（CH₂）₅NH₃⁺）₆₂])界面处水分子的结构分布、动力学行为以及氢键等性质。模拟结果表明，水分子在MPANs界面处形成明显的多层分布结构。同时我们发现，在自组装单层保护的界面处形成一个稳定的“离子墙”，这主要是由界面处NH₃⁺和Cl–之间强烈的静电和氢键相互作用引起的。处在“离子墙”里面的水分子较其他区域和主体相水分子表现出较慢的平动和转动行为。此外，我们还发现界面“离子墙”区域内的水分子表现出限制性扩散行为，其转动动力学曲线也呈现出多指数函数曲线的特征。MPANs界面处水分子的结构和动力学性质与其氢键性质是息息相关的。通过研究，我们发现界面处NH₃⁺–Cl–之间的氢键是最强的，其氢键弛豫时间也是最长的，这使得界面处形成的“离子墙”是非常稳定的存在的。同时，我们还发现界面处H₂O–H₂O的氢键强度较其在水的主体相中增加了，这种现象与一般界面处H₂O–H₂O的氢键变弱这一观点截然相反。通过分析，水分子与界面NH₃⁺和Cl–之间可以形成较强的氢键，其强度要比界面H₂O–H₂O的氢键强度要强得多。由于“离子墙”内水分子与NH₃⁺和Cl–有着较强的氢键相互作用，因此水分子在这一区域内的停留时间也增加了，其扩散速率和转动行为受到较强的限制，这与之前得到的结论是一致的。另外，通过精确的密度泛函理论计算得到的界面处NH₃⁺、Cl–和水分子之间的氢键结合能数据，与通过经典分子动力学模拟计算得到的氢键强度结果是一致的。本研究工作得到的氢键行为能够很好的解释水分子在MPANs界面处的结构和动力学性质，同时对MPANs和生物蛋白理论模拟和实验研究有一定的指导意义。