锰催化剂在葡萄糖,喹啉,亚胺,蒽的氢化反应中的应用

来源 :东北石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ZHUZHU1987251
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与已经成熟的贵过渡金属催化剂催化加氢不同,虽然其催化剂已经获得了很高的催化转化率和立体选择性,但它们的稀有性和内在毒性限制了这些贵过渡金属在氢化反应中的进一步应用。而锰是地壳中第三富有的过渡金属,具有价格便宜,毒性小且氧化态多样等优点,可能成为催化加氢新的潜在选择。特别的,分子化合物葡萄糖、喹啉、亚胺,蒽等加氢转化和利用在其他过渡金属(例如:钯、镍、钌、铑等金属)的研究已经发展较为成熟。而对于锰催化在该类化合物的氢化反应中的应用鲜有报道。因此,关于其的研究具有重要的理论意义与实用价值,也在未来各个领域的研究中具有很高的期望。本文通过对锰化合物及其性质的探索,首次通过锰与NHC的协同催化,成功实现了分子氢对生物质中含量丰富的葡萄糖加氢制备甲醇的反应。而且使用简单锰化合物摆脱以前对配体及碱的硬性要求,对喹啉,亚胺及其衍生物也实现了高效氢化。通过对反应探索,最终确定了最佳的反应条件,并对底物进行了拓展及表征,也提出了可能的反应机制。之后进一步将其应用于稳定化合物蒽的均相催化,探索了含N添加剂的影响,成功利用2当量的含N联吡啶为添加剂实现了蒽的高效加氢还原。
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