【摘 要】
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电解水的阳极反应有四电子析氧反应（OER）、二电子生成双氧水反应和一电子生成羟基自由基的反应。本文围绕电解水阳极三种反应的机理以及实验情况开展工作,研究内容如下:（1）通过传统单位点机理计算了不同硫覆盖度情况下Ni3Fe-LDH催化剂的OER活性。发现以Fe为活性位点时1/4层硫覆盖时OER活性最高,过电位仅为0.153 V。并将硫覆盖与前人研究的氧覆盖的Ni3Fe-LDH作对比,通过巴德电荷（B
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电解水的阳极反应有四电子析氧反应（OER）、二电子生成双氧水反应和一电子生成羟基自由基的反应。本文围绕电解水阳极三种反应的机理以及实验情况开展工作,研究内容如下:（1）通过传统单位点机理计算了不同硫覆盖度情况下Ni3Fe-LDH催化剂的OER活性。发现以Fe为活性位点时1/4层硫覆盖时OER活性最高,过电位仅为0.153 V。并将硫覆盖与前人研究的氧覆盖的Ni3Fe-LDH作对比,通过巴德电荷（Bader charge）和态密度（density of states）的分析,发现S覆盖之后Bader电荷增大,Fe位Lewis酸性增加,使Fe位更容易吸附OH。（2）计算了W掺杂Co OOH催化剂的OER活性。采用的是氧氧耦合的双位点机理,通过Co-Co双位点协同作用进行OER。双位点计算打破了传统单位点四电子机理的标度限制,获得了较低的过电位（0.326 V）。还计算了W掺杂在表层、亚层,W有氧覆盖时的OER活性情况。发现当W掺杂在表层时OER活性最好,并且耦合之后氧气比较容易从Co-Co位脱离。（3）探究了电解水生成双氧水/羟基自由基的反应机理与实验。首先通过计算发现Ca Ti O3、Sr Ti O3、Ba Ti O3的OH吸附自由能很弱(ΔG*OH≥2.4 e V),说明OH容易从Ca Ti O3、Sr Ti O3、Ba Ti O3表面脱附生成羟基自由基。然后通过紫外法得到了羟基自由基的浓度,然后对比了电化学过程的法拉第效率,发现Ba Ti O3材料有好于硼掺杂的金刚石（BDD）电极的催化性能,并且可以降解污染物。同时还发现钙钛矿材料Sr Sn O3可以在电解过程中产生双氧水。
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