蚯蚓和淋溶对微塑料负载芘在土壤中迁移与分布的影响

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土壤环境是微塑料的储藏库之一,其中的污染物与微塑料之间的复合效应引起了广泛关注。微塑料可以通过疏水相互作用、静电引力等机制吸附疏水性有机污染物,并作为污染物的载体影响它们在环境中的降解、迁移和转化。多环芳烃(PAHs)是一种广泛存在于环境中的持久性有机污染物,疏水性极强,现有研究已表明土壤中检出的微塑料上携带有PAHs。微塑料和PAHs在土壤中均难以降解,因此会长期以复合状态存在并互相影响环境行为,且同时会被环境扰动所影响。目前,关于微塑料负载有机污染物在土壤中的环境行为以及土壤扰动造成的影响,相关研究仍比较缺乏。本论文选择土壤动物蚯蚓作为土壤内部环境扰动的代表,选择淋溶模拟土壤外部扰动中的降雨作用,选取聚乙烯(PE)和芘分别代表土壤环境中存在的微塑料和PAHs,使用14C放射性示踪技术研究芘在土壤中的归趋、通过PE与芘在土壤孔隙水中的吸附-解吸和蚯蚓活动与淋溶作用对土壤结构的影响来研究外力扰动对PE负载芘在土壤中的迁移和分配及其机理,为评估微塑料和PAHs对土壤和地下水环境的风险提供科学依据。本论文主要研究结果如下:通过将14C-芘与两种土壤混合培育180天,研究发现芘在潮土和乌栅土中均难以矿化(矿化约3%)。土壤中的芘容易形成结合态残留,且结合态中的锁定态残留(I型残留)随着时间的延长会逐渐释放,与土壤有机质结合或者被土壤微生物利用,变为共价结合态(II型残留)和生物质源态残留(III型残留)。有机质含量高的土壤中芘更趋向于以共价键或生物质源态残留存在于土壤中,即以更加稳定的形态累积在土壤中,迁移率逐渐降低,由此本文推测微塑料对芘的吸附可能会增强土壤中芘的迁移性。通过PE与14C-芘的吸附实验发现PE对水中芘的吸附在24 h时可达到平衡,吸附过程较好地遵循伪二级动力学模型。另外,潮土渗滤液中的解吸实验结果表明PE负载芘在土壤中长期存在时倾向于解吸,但解吸后的游离态芘有可能再次被吸附,最终存在于土壤孔隙水中的游离态芘浓度很低。因此,微塑料载体上的芘在土壤中以游离态发生迁移的可能性较小。本研究的土柱实验结果同样表明,芘随PE进入土壤后,少量解吸后的游离态芘会发生较小的迁移。另外,向土柱中加入蚯蚓后发现不同类型蚯蚓对PE上的芘在土壤中迁移和分配的影响有较大差异。其中赤子爱胜蚓(E.fetida,表栖型蚯蚓)对芘的纵向迁移影响较小,主要影响芘在不同土壤区域的分配。威廉腔环蚓(M.guillelmi,内栖型蚯蚓)可以促进PE负载芘迁移至更深土层,但是会将芘累积在蚓粪和蚯蚓孔穴壁中,使其难以向周围土壤扩散。将土柱分层并湿筛土壤,得到不同粒径土壤组分。通过对比不同范围土壤粒径质量占比发现,蚯蚓活动可以改变土壤结构,促进土壤结构的稳定性,由此将污染物固定在蚯蚓扰动形成的稳定土壤结构中,例如蚓粪和蚯蚓孔道,抑制芘在土壤间扩散。而淋溶作用会通过改变蚯蚓扰动土壤的结构,促进芘向非蚯蚓扰动土壤迁移,同时也可能促进微塑料上芘的解吸,使其以游离态形式发生扩散。本文的研究结果也揭示了淋溶作用可以增强土壤中蚯蚓的活动频率,由此增强蚯蚓对土壤稳定性的促进作用,使得芘在土壤纵向上的分布更加均一。综上所述,本论文通过探究芘在土壤中各种残留形态的变化趋势、微塑料负载芘在土柱纵向上的迁移以及在不同土壤区域之间的分布,揭示微塑料会提高芘的迁移率,增强地下水芘污染的风险,蚯蚓活动和淋溶作用会促进微塑料负载芘在土壤生态系统中的迁移与扩散,提高芘对于土壤和地下水环境的生态风险。本文系统地研究了蚯蚓扰动和淋溶作用对微塑料负载芘在土壤中迁移分布的影响,为评估微塑料载体效应对土壤污染物迁移转化的影响提供了科学依据。
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