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基于赵忠贤院士等人提出的“魔数“载流子浓度的概念以及他与何北衡(PH Hor)教授、YH Kim教授等人合作提出的复合载流子模型,本组最近通过对LSCO单晶样品的磁性行为研究,证实了铜氧化物超导体中存在着本征超导态,它们与特定的“魔数”载流子浓度相对应。从本征超导相入手研究铜氧化物超导机理,是一条重要的研究途径。生长出高质量大尺寸的单晶样品是进一步研究铜氧化物本征超导态行为的前提。本论文采用移行溶剂浮区法(TSFZ)生长了高质量La2-xSrxCuO4超导单晶,并通过改变间隙氧含量和磁场研究了特定载流子浓度附近的超导电子相的行为。
浮区法生长晶体的难点是在生长过程中建立稳定的熔区,高致密度的料棒、适当量的助熔剂和高质量的籽晶是得到稳定熔区的基本条件。笔者采用溶胶-凝胶(Sol-gel)法粉体制备技术,在850°C合成出了粒度小和高均匀性的La2-xSrxCuO4多晶粉末,并烧结得到高致密度的陶瓷料棒。采用高质量大晶体作籽晶,可以用直接熔接的办法进行接种,有利于生长开始阶段稳定熔区的建立。
通过不同条件热处理轻微调节“魔数”载流子浓度附近La2-xSrxCuO4+。(x~1/16)单晶体的间隙氧含量,研究了氧含量改变对体系本征超导相的影响。发现间隙氧含量稍高时体系的超导电子相变得比较复杂。在外加磁场作用下,与引入的间隙氧含量相关的复杂电子相逐渐消失,并且本征超导电子相的超导转变温度基本不随磁场(H≤1T)变化。T在磁场下的这种“准刚性”行为是本征超导态的特征之一,这说明在“魔数”载流子浓度附近微量改变间隙氧含量(载流子浓度),不会破坏体系的本征电子相。
热处理La2-xSrxCuO4单晶只能微量改变体系的氧含量。作为对照,笔者用化学氧化的方法制备了多晶La2-xSrxCuO4+δ。(x~1/16)样品,研究了间隙氧增加比较多的情况下,不同氧含量和磁场对体系本征超导相的影响。发现化学氧化后体系首先出现T。为40K的单一本征超导相,而与x~1/16对应的15K超导转变不复存在。当经过不同条件热处理使体系趋于热力学平衡态后,体系又出现15K和35K本征超导相,并且它们的超导转变温度都不随磁场(H≤1T)的增加而变化,表现出本征超导相的特征。
结合以前单晶的研究结果,本论文工作表明本征超导态的存在是铜氧化物超导体的重要特征。本征超导相的Tc并不简单地依赖体系平均载流子浓度而连续变化,而是出现在某些特定的温度范围。按照“复合”载流子模型,本征超导态的出现,与相应的特定对称性的电荷序的存在有关。实验结果指出,不论是微调间隙氧含量还是间隙氧增量比较大,本征超导态总是以热力学稳定相的形式出现。因此,当间隙氧含量较高时,由于间隙氧的游离性,间隙氧在热力学平衡下的化学相分离会导致La2-xSrXCuO4+δ体系中两个不同Tc的本征超导态共存。