工业文明造福人类的同时,伴随着大量有机物（尤其是含苯环类有机物）进入生产过程中,带来了日趋严重的水污染问题。如何快速、高效处理高毒性、难降解有机污染物,成为目前研究的热点。在众多有机污染物处理方法中,电化学氧化法是高效方法之一。然而,传统电化学氧化法受电极材料及化石燃料局限性的制约:（1）仍使用传统价格高昂和制备工艺复杂的催化材料,亟需探索一种成本低廉、制备简单的催化材料以满足实际需求;（2）仍采用化石燃料作为动力源,亟待探索绿色可持续能源如摩擦纳米发电机（Triboelectric Nanogenerator,TENG,将机械能尤其是闲散的机械能转化为电能）实现自驱动电化学降解。基于此,本论文着眼于克服传统电化学氧化技术处理有机污染物的受制因素,充分利用课题组多年来在氧还原电催化领域（包括两电子还原和四电子还原）的工作积累,构建价格低廉且制备简单的催化降解有机污染物电极材料,探索自驱动降解体系,创新性地将生物质碳材料与摩擦纳米发电机组成的自驱动降解体系应用于电化学氧化降解有机污染物过程。开展了以下研究工作:（1）选取豆腐为前驱体制备的生物质碳为阳极,构建了自驱动电化学氧化降解甲基红（MR）体系。借助循环伏安（CV）、气相色谱-质谱联用（GC-MS）和质谱（MS）探索其降解机理为:阳极产生的高氧化性HOCl/Cl₂首先作用于MR分子中氮氮双键邻位苯环上的羧基,进而发生间接氧化开环反应,直至最终氧化为CO₂。分析制得的一系列碳材料的构效关系,发现比表面积和氮含量显著影响其降解性能。为实现自驱动降解,构建出最大功率密度达7.4 W m^-2（外接负载500 K?）的多层联动结构摩擦纳米发电机,成功实现了MR的自驱动降解。该工作首次将生物质碳材料应用于电化学降解有机污染物体系,为自驱动电化学降解体系的构建及实际应用提供了材料支持。（2）为了进一步发挥上述催化材料的优势以及课题组有关生物质基两电子氧还原催化的工作积累,同时克服阳极氧化法可能会伴随水的电解及阳极产生的高活性物种的毒性和利用率低的问题,我们构建了自驱动电芬顿（electro-Fenton,EF）体系降解碱性橙2（BO2）。借助CV、GC-MS和H₂O₂含量测定等技术手段证实BO2的降解机理为:生物质碳材料在阴极催化还原氧生成H₂O₂,其与Fe²⁺形成Fenton试剂产生羟基自由基（·OH）,活性物种·OH氧化降解BO2为CO₂。单室反应和双室反应的降解产物相同,但单室反应比双室反应的效率高（降解时间缩短3 h）、设备简单（不需要质子交换膜）且降解电压低,可以作为降解装置的首选。通过分析构效关系,发现碳材料的比表面积、氮含量和亲水性在EF降解体系中发挥着重要作用。借助多层柔性结构摩擦纳米发电机(负载为1 M?时,最大输出功率密度为5.5 W m^-2),成功实现了BO2的自驱动降解。该自驱动降解体系可以推广到甲基黄染料的降解。该研究为弥补传统电化学阳极氧化法的不足和EF降解装置的选择提供了实验依据,并首次实现了有机污染物的自驱动EF降解。（3）为推进EF降解,H₂O₂的合成是关键因素。据文献调研,除比表面积、氮含量和亲水性,碳材料的孔径分布对其电催化氧还原合成H₂O₂至关重要。基于此,我们探索乙二胺四乙酸二钠盐（EDTA-2Na）为致孔剂制备孔径分布在1.5和3.5 nm附近的生物质碳材料（EDTA-2Na热分解生成H₂O、CO₂和NO_x等作为微/介孔的软模板）,其中微孔确保碳材料氧还原活性位点密度,介孔有利于提高与氧还原相关物质（O₂,H₂O₂等）的传递和活性位点的暴露数量,微/介孔共存结构可以同时保证传质和活性位点数量。以该微/介孔碳材料作为阴极,结合双层圆盘结构摩擦纳米发电机(负载为1 M?时,最大输出功率密度为1.36 W m^-2),构建自驱动EF降解体系,实现了自驱动EF降解亚甲蓝（MB）。该工作不仅为EF体系阴极电催化材料的可控合成探索了可行的路径,也推进了自驱动EF技术在有机污染物处理中的应用。总结上述工作:基于生物质碳材料在电催化应用中的扎实工作积累,首次把生物质碳材料应用于阳极氧化法降解有机污染物,继而构建阴极EF法降解体系,以弥补传统电化学阳极氧化法的不足（伴随水的电解及阳极产生的高活性物种的毒性和利用率低）。碳材料的比表面积、氮含量和亲水性,尤其孔径分布都影响其降解性能,其中致孔剂调控的微/介孔共存的碳材料,可以同时保证传质和活性位点数量,提高了两电子氧还原的催化性能,为EF体系阴极电催化材料的可控合成探索了可行的路径。降解机理的研究不但探究了有机污染物在反应过程中的降解路径,而且可以作为降解装置选择的依据（单双室降解时间、降解产物、降解电压等）。同时,将周围环境中不同形式的闲散机械能收集利用,助推了有机污染物的自驱动降解。