【摘 要】
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迫在眉睫的能源短缺和环境问题促使人类开发新能源,而电催化水分解被认为是生产氢能最有潜力的技术之一。作为最先进的高活性催化剂,Ir O2、Ru O2等贵金属基电催化剂能显著降低阳极析氧反应过电位。然而,因为其昂贵的价格和较差的稳定性,阻碍了工业化电解水制氢进程。因此,开发高性能非贵金属基电催化剂是目前研究的热点。由多主元金属构成的高熵合金具有独特的物理化学性质,具有丰富的活性中心、强烈的协同效应和熵
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迫在眉睫的能源短缺和环境问题促使人类开发新能源,而电催化水分解被认为是生产氢能最有潜力的技术之一。作为最先进的高活性催化剂,Ir O2、Ru O2等贵金属基电催化剂能显著降低阳极析氧反应过电位。然而,因为其昂贵的价格和较差的稳定性,阻碍了工业化电解水制氢进程。因此,开发高性能非贵金属基电催化剂是目前研究的热点。由多主元金属构成的高熵合金具有独特的物理化学性质,具有丰富的活性中心、强烈的协同效应和熵稳定性,在电催化水分解领域具有广阔的应用前景。与大部分粉末或者纳米颗粒催化剂不同,本论文分别制备了用于电解水析氧反应的多孔CoCrFeNiMo块体和CoCrFeNiMn涂层自支撑电极,并研究了表面改性对电极电催化析氧性能的影响。采用微波烧结协同Mg造孔技术制备了多孔CoCrFeNiMo块体电极。研究表明,添加20wt.%Mg且烧结温度为950℃可获得面心立方结构的多孔蜂窝状CoCrFeNiMo电极。所制备的多孔CoCrFeNiMo高熵合金在碱性介质中表现出优异的电催化析氧性能,即在电流密度为10 m A cm-2的过电位为251 m V,Tafel斜率为42.61 m V dec-1。在此基础上通过水热磷化处理,在多孔CoCrFeNiMo高熵合金表面原位生长花状Co、Ni磷酸盐,电极催化活性提高,仅需230 m V的过电位即可达到10 m A cm-2的电流密度。磷化处理前后的电极在析氧稳定性测试中都展现了优异的循环稳定性和耐久性,并且在OER过程中发生电化学自重构形成一层金属（氧）氢氧化物非晶层。这种多孔高熵合金磷酸盐电极的OER性能增强归因于内部三维连通的纳米多孔结构、高导电性、丰富的金属（氧）氢氧化物纳米片和金属磷酸盐的存在,这些结构提供了足够大的暴露表面积,并使得各种物种之间的电子转移速率加快。采用超音速火焰喷涂在不锈钢表面制备了CoCrFeNiMn涂层电极,并利用等离子氮化技术对涂层进行氮化处理。研究表明,涂层厚度大约为100μm,由面心立方结构和Mn Cr2O4尖晶石相组成。渗氮过程中会把涂层半熔融表面重塑为花椰菜状,N原子主要富集在Mn Cr2O4相中。所制备的电极在碱性介质中表现出良好的析氧活性,在电流密度为10 m A cm-2时,氮化处理使涂层的过电位由363 m V降低为309 m V。同时,CoCrFeNiMn涂层电极具有出色的析氧稳定性,在多电流稳定性测试中表现优异;研究发现在长时间OER过程中,涂层表面产生自重构现象。研究结果表明渗氮处理可以降低涂层的电荷转移电阻,提高电极的导电性和比表面积,从而增强涂层析氧活性。
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