成都市大气颗粒物的理化特征及多元同位素示踪

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随着经济的发展及城市化进程的加快,大气颗粒物污染成为近年来社会关注的主要问题之一。成都市由于其特殊的地形结构,不利于污染物的扩散,从而导致更容易形成雾霾天气,且在温度较低的冬天,污染天气时常发生。虽然近年来经过政府部门的大力治理,成都市的污染状况已经有较大改善,但细颗粒物的污染仍然比较突出。因此,为了更好地了解成都市大气颗粒物的基本物理化学特征及主要物质的来源,本文系统研究了成都市大气颗粒物PM2.5和PM10的物理(质量浓度、颗粒物的微观相貌特征)和化学(重金属含量、水溶性离子含量、有机碳和元素碳的含量)特征,并结合同位素质谱仪测试了大气颗粒物中碳、氮、硫和氧的同位素组成,以此来分析颗粒物中碳质组分、硝酸盐和硫酸盐的来源。通过以上研究分析得到的认识如下:(1)采样期间成都市大气颗粒物PM2.5和PM10的年均质量浓度均超过国家二级标准,且具有冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特征。扫描电镜显示成都市PM2.5中的主要颗粒类型包括飞灰颗粒、烟尘集合体、硫酸盐颗粒、碳酸盐颗粒和含金属颗粒;PM10中的主要颗粒包括飞灰颗粒、硫酸盐颗粒、碳酸盐颗粒、硅酸盐颗粒和含金属颗粒。颗粒物中重金属和水溶性阴离子的含量与往年相比呈下降的趋势,且都相对较富集在细颗粒物中。(2)碳质组分的分析结果显示,成都市PM2.5和PM10中OC/EC的范围分别为2.330~5.025和4.057~6.925,根据其比值判断成都市大气颗粒物中的碳质组分的主要来源为汽车尾气和燃煤。二次有机碳占OC的比例较小,说明成都市大气颗粒物中二次机碳的含量相对较低,其碳质组分主要是一次来源。研究区PM2.5和PM10中的δ13C的值具有冬季高于夏季的特点,且无论是在冬季还是夏季,PM2.5中的δ13C的值均低于PM10中δ13C的值,碳同位素的示踪结果显示成都市大气颗粒物中碳质组分的主要来源为汽车尾气、C3植物和燃煤,C4植物的贡献所占比例不大。(3)采用N-S同位素体系对成都市大气颗粒物中氮和硫的来源进行了综合研究,根据氮同位素的测试结果分析,成都市大气颗粒物中氮的主要来源为汽车尾气、燃煤和生物质燃烧。硫同位素的测试结果显示,在PM2.5和PM10中,冬季颗粒物中δ34S的值小于夏季颗粒物中δ34S的值,且颗粒物的质量浓度越高,δ34S的值反而越低。结合可能污染源的同位素组成判断成都市大气颗粒物中硫的主要来源为机动车尾气、燃煤和垃圾燃烧。
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