【摘 要】
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对油水两相反应体系而言,Pickering乳液催化体系提高了催化剂与反应物的接触面积,降低了反应过程中的传质阻力。与其他纳米催化剂一样,Pickering乳液催化体系也存在催化剂分离困难的问题。本文用改性氧化石墨烯（GO）负载磷钨酸（PW）制备了表面性质响应的Pickering乳液催化体系,用于苯甲醇氧化反应自分离的研究。通过改变制备GO低温（x）、中温（y）和高温（z）阶段的氧化时间,获得了不同
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对油水两相反应体系而言,Pickering乳液催化体系提高了催化剂与反应物的接触面积,降低了反应过程中的传质阻力。与其他纳米催化剂一样,Pickering乳液催化体系也存在催化剂分离困难的问题。本文用改性氧化石墨烯（GO）负载磷钨酸（PW）制备了表面性质响应的Pickering乳液催化体系,用于苯甲醇氧化反应自分离的研究。通过改变制备GO低温（x）、中温（y）和高温（z）阶段的氧化时间,获得了不同氧化程度的GOx-y-z。使用3-氨丙基三甲氧基硅烷（APTMS）改性GOx-y-z材料,然后固载PW合成了PW/GOx-y-z-NH2催化剂,用PW/GOx-y-z-NH2制备了一系列Pickering乳液催化体系。利用GO氧化程度的增加来提高催化剂的亲水性,使制备的Pickering乳液在反应后发生自分离。此外,探究了不同氧化时间下制备的催化剂对反应后乳液自分离的影响,同时,还分析了H2O2的使用量对Pickering乳液体系乳液自分离的影响。结果表明,PW/GO1-6-1-NH2制备的Pickering乳液催化体系催化活性最好,且H2O2的使用量最少,并能实现反应后乳液的自分离。在原位循环五次后,该催化剂制备的Pickering乳液仍具有较好的自分离能力。本文还制备了用于催化溴辛烷与碘化钾亲核取代反应的Pickering乳液体系。用尿素作为氮源,制备了氮掺杂氧化石墨烯（NGO）,利用APTMS和乙二胺（ED）改性NGO,制备Pickering乳液用于溴辛烷和碘化钾的亲核取代反应。通过XPS分析表明,氮原子被成功地掺杂,同时以吡啶氮、吡咯氮和石墨氮的形式存在。与GO和GO-NH2（2.0）-ED（1.0）催化剂相比,掺氮后的NGO和NGO-NH2（2.0）-ED（1.0）的催化活性均显著增加。这是因为氮原子的掺杂引入了吡啶氮活性位点,并增加了GO的亲油性。接着,通过调节APTMS与ED的质量比来增加活性位点的数量,并改变了Pickering乳液的性质。当APTMS与ED质量比为2:1时,NGO-NH2（2.0）-ED（1.0）制备的Pickering乳液催化体系液滴尺寸最小、密度最大、分布最窄,所以催化活性也最高。在进行五次循环实验后,NGO-NH2（2.0）-ED（1.0）催化剂制备的Pickering乳液体系仍具有较高的催化活性,展现出较好的循环使用性。
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