【摘 要】
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卷烟烟气是一种极其复杂的化学体系,目前确定的化合物多达几千种。其中主流烟气(Mainstream Smoke,MMS)作为人体直接吸食的部分,含有多种有毒和致癌物质严重危害人体健康,如肺癌、心血管疾病、中风、慢性支气管炎等疾病的发生与吸烟密切相关。因此,对主流烟气中化学成分的定性定量研究具有重大意义。但是烟气成分复杂,同时测定卷烟烟气中多种化学成分对仪器分析技术提出了严峻的挑战,因此开发一种简单、
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卷烟烟气是一种极其复杂的化学体系,目前确定的化合物多达几千种。其中主流烟气(Mainstream Smoke,MMS)作为人体直接吸食的部分,含有多种有毒和致癌物质严重危害人体健康,如肺癌、心血管疾病、中风、慢性支气管炎等疾病的发生与吸烟密切相关。因此,对主流烟气中化学成分的定性定量研究具有重大意义。但是烟气成分复杂,同时测定卷烟烟气中多种化学成分对仪器分析技术提出了严峻的挑战,因此开发一种简单、高效的分析技术对卷烟进行深入探究至关重要。本论文具体研究内容如下:第一部分应用了一种新型检测手段-实时直接质谱法(Direct analysis in real time mass spectrometry,DART-MS)分析卷烟MMS粒相物成分。该技术下,样品在几秒钟内即可被裂解为碎片离子,最终检测到大量化合物。通过优化确立了300 ~oC和0.2mm/s最佳实验条件。比较同一溶剂提取的不同MMS粒相物成分,发现不同MMS粒相物存在一定差异性。为了进一步探索各种提取物之间的差异,进行了主成分分析(Principle component analysis,PCA)。实验表明,DART-MS不仅可以快速检测复杂样品基质中大量化合物而且可用于卷烟MMS粒相物的指纹图谱分析。第二部分采用DART-MS和高效液相色谱质谱联用法(Ultra-performance liquid chromatography mass spectrometry,UPLC-MS)对卷烟MMS粒相成分进行了定性定量分析。基于精准质量分析(质量误差小于10 ppm)推断出MMS粒相物中众多化合物的分子、离子式。采用DART-MS的方法快速、精准的定量了卷烟MMS粒相物中的烟碱成分,并采用UPLC-MS的方法进行比较分析,两种方法中各烟碱含量基本一致。事实证明,DART-MS不仅可以简单、高效地评估复杂样品成分(例如烟烟气粒相物),而且可以实现精准定量。第三部分基于DART-MS与固相微萃取法(Solid-phase micro extraction,SPME)相结合进一步研究卷烟粒相物,结果表明可以降低复杂样品中的基质效应;通过对萃取时间、溶液稀释倍数、氦气温度和线性轨道移动速率等实验条件进行优化,得出20分钟、稀释2倍、350 ~oC和0.2 mm/s的最佳条件;采用不同吸附涂层的探针对六种不同MMS粒相物进行比较分析,发现C18涂层探针具有较好的萃取效能;最后对吸附探针连续进行多次解吸,发现第一次解吸即可达到有效传质。该研究表明DART-MS结合SPME技术不仅可以降低复杂样品的基质效应,而且可能增强一些检测离子的信号强度。这为复杂样品基质的分析研究提供了一个新思路。综上,本研究采用了一种新型检测方法(DART-MS)对主流烟气粒相物进行了深入研究。研究内容包括DART-MS分析方法的确立;烟气主要成分绝对分子量的测定和烟碱成分的定量分析;以及DART-MS耦合SPME技术的研究。
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