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杂化卤化钙钛矿(CH3NH3PbX3)量子点(QDs,Quantum Dot)由于具有出色的光电特性,如高光致发光量子产率,高载流子迁移率以及制备便利等众多的优点,在各种光学和电子领域具有广泛的应用。但是,由于其性能稳定性较差的表现大大限制了其商业发展。
用低温合成替代传统的高温合成,用短链烷基烃配体辛胺替代传统长链烷基烃配体合成,既降低了能耗又提高了量子点的光学性能;通过调控沉淀以及前体溶剂的比例(VT/VDMF)、两种配体间的比例(COcAm/CO1A)、配体的加入量(CL/CP)、温度(Tsyn)等单因素实验参数,以PL(Photoluminescence intensity)为衡量标准,对合成单分散杂化卤化钙钛矿(CH3NH3PbX3)量子点(QDs)进行条件优化;同时,结合响应面实验设计法,研究得出交互作用排序结果为:COcAm/CO1A>Tsyn>CL/CP。进一步优化合成条件为COcAm/CO1A=6.1、CL/CP=2.5、Tsyn=48℃、VT/VDMF=40。
将低温辛胺法在优化条件下所合成的QDs与现有油胺、油酸体系所合成的QDs进行对比分析:分别通过X射线衍射分析、透射电子显微镜、热重分析、微商热重分析、荧光吸收光谱、紫外-可见光吸收光谱以及稳定性测试等对两种QDs进行对比分析。研究结果表明优化后的QDs具有更高的晶体质量,且其具有更优异的热、水以及光稳定性,此外通过荧光寿命分析其还具有更快的载流子迁移率。同时,优化后QDs粒径约3.3nm接近玻尔半径,并且比现的(约8.5nm)小得多。
研究使用一锅法原位水解合成CH3NH3PbBr3@SiO2QDs,得到提高稳定性的CH3NH3PbBr3量子点,并通过调控TESO、氨水添加量、水解时间等单因素参数以优化SiO2壳厚度、量子点性能等。结果表明CH3NH3PbBr3@SiO2具有较好的水稳定性、储存寿命以及光稳定性。
此外,本文还研究了杂化钙钛矿量子点的SERS(Surface Enhanced Raman Spectroscopy)应用。研究制备了量子点薄膜及其核壳型薄膜,并探讨了将钙钛矿量子点薄膜应用于SERS以及对其增强的影响。利用离子交换调控不同卤素的杂化钙钛矿对于SERS的影响,其中CH3NH3PbBr3在996cm-1位置增强效果最好,增强因子为4.70×106。CH3NH3PbBr3@SiO2增强因子为1.3×107虽然将其应用于增强红外光谱已有研究,而将其应用于SERS的研究尚缺,且实验表明其具有良好的增强效果,故而其具有较好的应用前景。
用低温合成替代传统的高温合成,用短链烷基烃配体辛胺替代传统长链烷基烃配体合成,既降低了能耗又提高了量子点的光学性能;通过调控沉淀以及前体溶剂的比例(VT/VDMF)、两种配体间的比例(COcAm/CO1A)、配体的加入量(CL/CP)、温度(Tsyn)等单因素实验参数,以PL(Photoluminescence intensity)为衡量标准,对合成单分散杂化卤化钙钛矿(CH3NH3PbX3)量子点(QDs)进行条件优化;同时,结合响应面实验设计法,研究得出交互作用排序结果为:COcAm/CO1A>Tsyn>CL/CP。进一步优化合成条件为COcAm/CO1A=6.1、CL/CP=2.5、Tsyn=48℃、VT/VDMF=40。
将低温辛胺法在优化条件下所合成的QDs与现有油胺、油酸体系所合成的QDs进行对比分析:分别通过X射线衍射分析、透射电子显微镜、热重分析、微商热重分析、荧光吸收光谱、紫外-可见光吸收光谱以及稳定性测试等对两种QDs进行对比分析。研究结果表明优化后的QDs具有更高的晶体质量,且其具有更优异的热、水以及光稳定性,此外通过荧光寿命分析其还具有更快的载流子迁移率。同时,优化后QDs粒径约3.3nm接近玻尔半径,并且比现的(约8.5nm)小得多。
研究使用一锅法原位水解合成CH3NH3PbBr3@SiO2QDs,得到提高稳定性的CH3NH3PbBr3量子点,并通过调控TESO、氨水添加量、水解时间等单因素参数以优化SiO2壳厚度、量子点性能等。结果表明CH3NH3PbBr3@SiO2具有较好的水稳定性、储存寿命以及光稳定性。
此外,本文还研究了杂化钙钛矿量子点的SERS(Surface Enhanced Raman Spectroscopy)应用。研究制备了量子点薄膜及其核壳型薄膜,并探讨了将钙钛矿量子点薄膜应用于SERS以及对其增强的影响。利用离子交换调控不同卤素的杂化钙钛矿对于SERS的影响,其中CH3NH3PbBr3在996cm-1位置增强效果最好,增强因子为4.70×106。CH3NH3PbBr3@SiO2增强因子为1.3×107虽然将其应用于增强红外光谱已有研究,而将其应用于SERS的研究尚缺,且实验表明其具有良好的增强效果,故而其具有较好的应用前景。