寻找新的高能钝感材料来替代传统的硝铵类火炸药是近年来含能材料领域的一大研究热点。其中1,1’-二羟基-5,5’-联四唑二羟铵盐（TKX-50）作为一种性能突出的高能钝感的含能离子化合物,一经合成便得到了大量关注。人们对这种含能离子盐的合成方式、反应条件、性能和表征等做出了许多的研究和优化。但目前合成TKX-50的反应机理却尚不明确,且少有文献报道。由二叠氮基乙二肟（DAzGO）环合生成1,1’-二羟基-5,5’-联四唑（H₂DHTB）的成环反应是合成TKX-50的关键步骤,本论文采用理论计算的方法对该反应的反应机理进行了研究。我们采用密度泛函理论（Density functional theory,DFT）方法计算了DAzGO环合反应的反应机理,通过对反应物、过渡态和中间体结构的优化和分析,包括关键的键长、键角和二面角等,确认了DAzGO的环合反应是一个两步成环反应。真空条件下两步成环反应的反应能垒分别为为20.78kcal·mol^-1和15.77kcal·mol^-1。我们进一步研究了水分子和氢离子对反应的影响。计算表明,水分子和氢离子一起,通过氢键与反应物DAzGO的羟基成环,来降低反应体系的能量。同时氢键的断裂和形成促进了DAzGO成环反应的进行。氢离子与反应物结合以后,通过电荷的转移来提升叠氮基的末端N的电荷,使得叠氮基上的末端N原子更容易进攻肟基上的N原子,从而促进环合反应的进行。氢离子和水分子的存在将两步成环反应的反应能垒分别降低了7.3kcal·mol^-1和1.7kcal·mol^-1。水分子和氢离子对成环反应有促进作用。我们采用丙酮、乙醚、二甲基甲酰胺（DMF）、乙醇、水等几种常用的溶剂作为DAzGO环合反应的溶剂,分别计算了不同模型在不同溶剂下的溶剂化自由能和反应的能量变化。计算结果显示,五种溶剂对几种模型均有不同程度的溶剂效应作用,其中乙醚均为反应能垒最低的一种溶剂。在分步法合成TKX-50的过程中,DAzGO环合反应这一步,影响反应进行的因素是溶剂的极性,溶剂的极性越低,溶剂对反应的促进作用越好。几种溶剂中,乙醚是DAzGO成环的最佳溶剂,而与乙醚极性相近的溶剂可能可以作为反应溶剂的候选溶剂。我们还构建了N-羟甲基吗啉亚硝化反应的模型,揭示了N-羟甲基吗啉亚硝化的反应机理,通过不同的模型说明了H₂O和NH₃在反应中的作用,NH₃通过夺取羟基的H促进硝化反应的进行。综合我们的计算结果和实验组实验结果,我们推测出N-羟甲基吗啉在HNO₃/NH₄NO₃体系中硝化反应的反应机理,希望可以对合成含能材料环四亚甲基四硝铵（HMX）做一些理论上的指导。