分子凝胶(Molecular Gels)是由胶凝剂分子的非共价键作用形成的三维网络结构,具有刺激响应性、相变可控性等独特性质,但其力学强度的局限性极大地限制了其应用。因此,同时兼顾化学凝胶稳定性和分子凝胶刺激响应性于一身的动态共价键(Dynamic Covalent Bonds)凝胶应运而生。这类凝胶兼具常规分子凝胶所具有的相变可逆性、破损自修复性和化学凝胶的优异力学性能,已经构成了一类新型软物质材料。糖类化合物作为一类重要的小分子胶凝剂已被广泛使用。但目前的研究主要局限于吡喃型糖类,而对于其它类型(如直链型糖、呋喃型糖、五碳糖等)关注较少。此外,基于Diels-Alder反应的自修复材料具有原材料容易获得、反应条件温和、可多次愈合等优点而受到广泛关注,但如何简单高效的制备出高性能多功能的自愈合柔性材料,仍然值得深入研究。本论文围绕新型分子凝胶体系的构建开展工作,将直链型糖类化合物引入小分子凝胶体系,系统研究了其微观形貌、力学性能及聚集机理。此外,通过Diels-Alder反应将呋喃功能化的氧化石墨烯和含柔性烷基链的双马来酰亚胺连接,得到了具有自愈合性能的柔性材料,对其微观形貌、热稳定性、力学性能、自修复行为及其机理进行了详细研究。研究论文主要包括以下两个方面工作:第一部分:以(邻、间、对)苯二胺为连接臂将葡萄糖酸与胆固醇相连接,设计合成了 3种含苯环结构的直链型糖类小分子化合物(C1G、C2G、C3G),系统考察了这3种胶凝剂在30种常见溶剂中的胶凝行为。研究结果表明,间位连接的胶凝剂C2G的胶凝能力明显优于邻位和间位连接的胶凝剂C1G和C3G,并且胶凝剂C2G在DMSO中最低胶凝浓度可低至0.06%(w/v),且该凝胶具有较好的机械稳定性和剪切触变性。FT-IR和变温、变浓度1H NMR表明:分子间氢键和苯环的π-π堆积作用是该类超分子凝胶形成的两大主要驱动力。XRD结果表明胶凝剂C2G在DMSO中以层状模型堆积。第二部分:以呋喃功能化的氧化石墨烯作为双烯体,含柔性烷基链的双马来酰亚胺作为亲双烯体,二者通过Diels-Alder反应制备得到了三种柔性薄膜(M1、M2和M3)。研究结果表明,添加适量的氧化石墨烯,可显著提高所得材料的力学性能。其最大拉伸断裂应变可达到764%以上,最大拉伸断裂强度可达15.6 MPa以上,明显优于同类材料。此外,所得材料具有优异的自愈合性能,在室温条件下(25℃)未经任何刺激,4个小时即可完全修复,满足绿色环保的要求,有望在柔性传感器、人工肌肉和软体机器人等方面获得应用。