论文部分内容阅读
随着全球经济的迅猛发展,生产及生活产生废弃物进入环境的含量逐年上升,水体中被检测出的有机污染物种类和含量越来越多,这些物质存在水环境中已经严重威胁人类健康。本文以持久性有机物卡马西平和腐殖酸为研究对象,以超声联合过硫酸盐技术方法对其降解效果和作用机理进行了研究,并建立了超声活化过硫酸盐降解腐殖酸新的动力学模型。本文的主要内容如下:对卡马西平(CBZ)在超声-过硫酸盐体系下的降解进行实验探索,讨论了超声联合过硫酸盐体系的作用机理及过硫酸盐投加量、超声功率、溶液p H、反应温度及底物浓度等因素的影响。研究结果表明:(1)超声-过硫酸盐体系对有机物的降解有协同作用;(2)随着过硫酸盐投加量的增加,CBZ去除率上升;(3)超声功率对降解效果有一定影响,输入功率增加,去除率上升;(4)p H影响溶液中自由基的种类和CZB在溶液中的分布形态,CBZ在不同p H值的去除率顺序为p H5.0>p H3.0>p H9.0>p H11.0;(5)超声-过硫酸盐体系降解CBZ所需能量较高,表观活化能为119.4KJ/mol,温度对反应影响较大,当低于30℃时,反应无法顺利进行;(6)底物浓度增加导致反应结束时去除率降低,但底物总去除量增加。通过腐殖酸(HA)在固定频率为40k Hz的超声-过硫酸盐体系下的降解行为,探讨了过硫酸盐投加量、超声功率、底物浓度、反应时间、溶液p H及反应温度对HA降解的影响。研究结果表明:(1)在超声-过硫酸盐体系中,过硫酸盐投加量为100m M、超声输入功率200W、溶液p H值为3.0、反应温度为50℃的反应条件下,经过2h反应,初始浓度为30mg/L的HA去除率最高达到了90%;(2)HA的降解主要靠硫酸根自由基(SO4-?)的氧化能力,而过硫酸根离子无法与HA直接发生反应;(3)建立了一个基于硫酸根自由基(SO4-?)为氧化剂的新动力学模型,从数学及化学层面来描述超声活化过硫酸盐降解HA的反应过程,通过新模型可知超声功率、过硫酸盐投加量、溶液p H值及反应温度对HA的降解有比较大的影响;(4)讨论了过硫酸盐投加量、底物浓度、超声功率、p H值及反应温度对反应的影响,同时用于验证模型与实验数据是否相符,结果表明新模型与实验数据具有一致性。