【摘 要】
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作为地球上储量最丰富的材料,金属氧化物具有稳定性好、易制备、环境友好、多价态等优点,在环境和能源相关领域得到十分广泛的应用。二维纳米金属氧化物(2D-NMOs)由于表面积大和电子、离子传输距离短,近年来受到极大关注。但非层状2D-NMOs的制备具有很大挑战,且应用过程中片层间的不可逆堆叠导致性能衰减。为了解决以上问题,本论文制备了一系列褶皱结构的NMOs,提出了普适性的制备方法。该方法结合氧化石墨
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作为地球上储量最丰富的材料,金属氧化物具有稳定性好、易制备、环境友好、多价态等优点,在环境和能源相关领域得到十分广泛的应用。二维纳米金属氧化物(2D-NMOs)由于表面积大和电子、离子传输距离短,近年来受到极大关注。但非层状2D-NMOs的制备具有很大挑战,且应用过程中片层间的不可逆堆叠导致性能衰减。为了解决以上问题,本论文制备了一系列褶皱结构的NMOs,提出了普适性的制备方法。该方法结合氧化石墨烯(GO)的模板作用和超声喷雾热解法(USP),将超细纳米晶连接的2D-NMOs纳米片组装成3D褶皱球。该材料不仅具有优异抗团聚性,而且产生的多级孔结构为传质提供通道,提高扩散动力学。主要研究内容如下: (1)制备了褶皱Co3O4/r GO和Co3O4,通过调节热解温度与前体配比进行结构调控;通过研究Co3O4/r GO的晶体和化学结构随热解温度的变化规律,结合热重分析(TG)、光电子能谱(XPS),研究GO在材料形成过程中所发挥的模板作用,提出材料形成机制。结果表明:(1)电负性GO与钴盐通过静电相互作用结合在一起,在Co3O4的生成和生长过程中,GO通过二维限域效应使Co3O4沿其表面生长为二维纳米片,纳米片之间互相连接并组装为褶皱球状结构,最终形成2D-in-3D结构的褶皱球;(2)Co3O4与r GO之间存在较弱的范德华力,r GO去除以后,Co3O4能够保持褶皱结构;(3)得益于2D-in-3D褶皱结构引起的良好分散性、丰富孔结构以及大量暴露的活性位点,Co3O4/r GO表现出良好的析氧反应(OER)催化性能:Co-1.5-600在10.0 m A/cm~2电流密度处的过电位为298 m V,而在过电位η=500 m V处的电流密度为115.9 m A/cm~2。 (2)制备了褶皱Sn O2/r GO复合材料,提出了材料的形成机制。结果表明,Sn2+在室温下与GO发生氧化还原反应,Sn O2与r GO间形成了强的Sn-O-C键,这种共价键阻止Sn原子聚集,制备的Sn O2晶粒尺寸仅3.5 nm左右。同时,这种强的共价键有利于电荷传输,且能起到阻止Sn原子聚集成非活性团簇的作用。因此,Sn O2/r GO表现出优异的锂离子电池性能:80次循环后容量高达920 m Ah/g,库伦效率在98%以上。另外,Sn O2/r GO在有机污染物降解方面表现出较好的应用潜力,5分钟内对甲基蓝(MB)的降解率达到80%以上。 (3)提出了褶皱NMOs/r GO的普适性制备方法,利用喷雾热解法与GO模板相结合的策略制备了18种包含单金属、双金属、三金属、四金属的褶皱NMOs/r GO,通过热处理NMOs/r GO获得10种褶皱NMOs。研究结果表明:(1)制备的褶皱NMOs及其复合材料普遍具有2D-in-3D纳米结构,且其结构和组成可以通过调节原料配比和热解温度调控;(2)前体金属盐的热解性质对多元NMOs的成功制备具有决定性的影响,对于含两种以上金属元素的NMOs,前体需要选择热解性质相近的固体盐;(3)金属阳离子的还原性质不同,材料的形成机制不同。具有较高还原性的金属阳离子,如Sn2+、Fe2+,易与GO发生氧化还原反应,生成强的M-O-C键,而还原性较弱的金属阳离子,如Co2+、Ni2+,通过分子间作用力与r GO复合。得益于褶皱结构赋予NMOs/r GO和NMOs的抗聚集性、丰富活性位点和短的离子扩散通道,褶皱NMOs/r GO和NMOs表现出良好的电化学/催化活性和循环稳定性:Ni O/r GO用于OER电催化剂时,电流密度为10 m A/cm~2时过电位为260m V;而Ni-Co-Mn-Sn-O作为芬顿反应催化剂时,室温下在3分钟内可降解63%的甲基橙(MO)。
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