【摘 要】
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鉴于当前对可再生能源尤其是氢能生产的迫切需求,制造高效,稳定和低成本的双功能电催化剂以实现全分解水反应（OWS）已成为一项高度优先的任务。由于独特的二维层状结构和出色的理化特性,过渡族金属基层状双氢氧化物（LDH）作为一种有前途的双功能电催化剂已得到了广泛的研究。本论文中总结了LDH设计改性的最新策略进展,并设计包括纳米结构设计,片层减薄与缺陷引入,元素掺杂在内的系列研究实验,对相关LDH的OWS
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鉴于当前对可再生能源尤其是氢能生产的迫切需求,制造高效,稳定和低成本的双功能电催化剂以实现全分解水反应（OWS）已成为一项高度优先的任务。由于独特的二维层状结构和出色的理化特性,过渡族金属基层状双氢氧化物（LDH）作为一种有前途的双功能电催化剂已得到了广泛的研究。本论文中总结了LDH设计改性的最新策略进展,并设计包括纳米结构设计,片层减薄与缺陷引入,元素掺杂在内的系列研究实验,对相关LDH的OWS性能改进及析氧（OER）机理进行了详细的分析讨论。并提出了对现有挑战和未来发展方向的讨论,这将为开发更好的LDH双功能电催化剂和探索适合实际应用的有效设备提供思路。主要研究内容及结论如下:（1）设计了具有出色OER、析氢（HER）与OWS性能的三维多孔核-壳Ni@Ni Fe LDH材料。通过一种简单的磁场辅助方法使Ni纳米珠链在泡沫镍表面原位生长,用电沉积法在其上自组装生长Ni Fe LDH纳米片。得益于此种独特的纳米结构,该电催化剂具有丰富暴露的活性位点、丰富的电荷转移通道以及高比表面积等特点,有助于电解质的吸收和气体产物的释放。其OER性能(η10=218 m V)和稳定性远优于商业化催化剂Ru O2和Ir O2,而其HER性能(η10=92 m V)则能够比肩碱性电解质中的Pt/C电极。当用于OWS反应时,达到电流密度分别为10和100 m A·cm-2时,仅需1.53和1.78 V的电压。为了实现商业用途,还设计了一种模块化全分解水电解池组,该电解池组证明了在给定电压下,电池组的数量与总电流的增加之间存在线性关系;（2）研究了酸蚀后处理对Ni Fe LDH的OER性能的影响。通过电化学沉积法和酸蚀后处理,在泡沫镍基体上制备了超薄纳米片、富含缺陷的U-Ni Fe LDH-X电催化剂。物理表征与电化学研究结果表明,酸处理可形成超薄的LDH纳米片（～2nm）,大量的金属和氧空位可巧妙地调节Ni、Fe阳离子的局部配位环境和电子结构,促进催化协同效应并最终降低OER的过电位。尤其当使用磷钼酸（PMo12）进行酸蚀时,其特有的酸性和氧化性使U-Ni Fe LDH-PMo12表现出最佳的OER性能,具有在206、249和305 m V的超低过电位,可分别达到10、100和500 m A·cm-2的电流密度,并在OER条件下具有良好的稳定性;（3）研究了磷化及稀土掺杂对Ni Fe LDH的HER和OER性能的影响。通过化学气相沉积（CVD）法将泡沫镍磷化,并进行电化学沉积制备不同稀土元素（Rare-earth elements,Re:Ce、La和Nd）掺杂的Re-Ni Fe LDH-Ag P。得益于稀土元素中的空d、f轨道对Ni、Fe的化学环境和电子构型的调控,促进Re、Ni和Fe三者催化OER的协同作用,增强了OER活性;其中Ce-Ni Fe LDH最优,其η10为207m V较LDH(η10=237 m V)降低30 m V。磷化处理大幅改善了Re-LDH的HER性能,其中Ce-LDH-Ag P最优,其η10为130 m V较LDH(η10=225 m V)降低95m V。
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