活性炭负载铜锰基催化剂的制备及其对焦炉烟气中NO_x和CO协同控制研究

来源 :北京林业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiehao2008
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在我国的能源结构之中,煤炭占有重要地位,但是对于焦炉烟气的控制仍处于初步摸索阶段,因此开发焦炉烟气控制技术十分重要。本论文主要针对焦炉烟气中NOx和CO气体,对其进行协同去除,主要考察了活性炭负载铜锰基催化剂的脱硝性能及NOx和CO同时去除性能;通过制备方法和制备条件的优化,开发出具有高效低温催化活性的催化剂,实现NOx和CO的协同控制。首先,采用硝酸对活性炭进行改性,发现经过10%的HNO3预处理后的活性炭孔径最大,可达5.21 nm,更有利于金属氧化物的负载。采用浸渍法将改性后颗粒活性炭浸渍于硝酸锰溶液中制备一系列Mn O2/AC催化剂。考察硝酸预处理浓度、浸渍浓度和煅烧温度等因素对催化剂脱硝性能影响,优化出最佳硝酸预处理浓度、浸渍浓度和煅烧温度分别为10%、0.4 M和400 oC。在该条件下,NOx的转化率为78.7%(反应温度180 oC)。在锰基础上,进一步引入活性组分铜,成功制备了CuyMnzOx/AC复合催化剂并对其结构和形貌进行表征,优化了不同铜锰比对CuyMnzOx/AC复合催化剂脱硝性能影响,当铜锰比为1:2时,催化剂脱硝性能最佳,在80 oC反应温度下,NOx去除率为77.6%为进一步提高催化剂的活性及NOx和CO同时去除性能,采用共沉淀法将类水滑石(LDH)成功负载于粉末活性炭上,并通过400 oC煅烧制备出CuxMnyAl1-NO3LDH/AC衍生催化剂。考察了LDH中铜锰比及LDH与AC不同比例(10:1、5:1、2:1、1:2、1:10)对催化剂NOx、CO转化率及N2选择性影响。结果表明,当LDH中铜锰比为1:2,LDH与AC比为2:1,反应温度为140 oC时,NOx和CO转化率最高,可分别达到91%和98%,同时具有较好的N2选择性。此外,从反应动力学角度计算了反应活化能,发现具有最佳催化活性的催化剂具有较低活化能,而较低的活化能更容易进行催化反应。
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