Heusler合金是一种非常优秀的金属间化合物,它不仅具有无穷无尽的成员,而且具有丰富的物理性质,如半金属铁磁体、超导体、热电元件、拓扑绝缘体、铁磁记忆合金等,几乎涵盖了整个凝聚态物理领域。其中具有半金属能带结构的Heusler合金由于有着自旋极化率100%的特点,在自旋电子学领域具有很重要的地位。根据Slater-Pauling法则,可以仅仅通过计算合金的价电子数就能初步预测它的磁性,能带性质,甚至可以调控它的磁性,这在自旋电子装置的应用将是十分广泛的。在本论文中,我们主要致力于在Heusler合金中设计和开发新型半金属材料,用于多功能应用。利用第一性原理计算合金的能量,磁矩,能带结构和态密度。并通过非自耗电弧熔炼获得了部分合金的样品,并对其进行X射线衍射确定其晶体结构。本文的主要内容分为以下两个部分:第一部分,我们详细讨论了钒基X2YZ型全Heusler合金的一个新的原子择优占位方式。传统意义上的Heusler合金占位主要依赖于X位原子和Y位原子的正电性比较。当Y位原子的正电性大于X位原子的正电性,合金形成L21型结构;反之则应该形成XA型结构。但是我们的计算结果显示,这一占位规则在钒基Heusler合金中并不成立,我们发现小于24价电子数的合金形成L21型结构,而其他合金形成XA型结构。这一事实意味着钒基Heusler合金的占位规则取决于价电子的总数,而不是X和Y原子间的正电性。并且我们发现,XA型合金的磁矩遵循Slater-Pauling法则,并且有两种形式,分别为Mt=MV-24和Mt=NV-18。通过对其能带结构的分析,我们发现这两种形式对应于不同的带隙来源。我们进一步对所有合金的态密度进行分析,发现XA型V2YZ（Y=Cr,Mn,Fe;Z=Ga,Ge,As）,V2CoGa,V2CoGe 和 V2NiGa 合金具有半金属性质。并计算了部分L21型合金的PDOS,探究各个原子提供磁矩的大小。第二部分,我们致力于寻找一种同时具有100%自旋极化率、零净磁矩、自旋零能隙半导体零能隙等优点的磁补偿型自旋零能隙半导体（FCF-SGSs）。根据Slater-Pauling关系曲线,价电子数为18,24,28的Heusler合金可以获得零净磁矩。所以我们以具有该价电子数的Heusler合金为研究对象。利用第一性原理,对这些Heusler合金进行计算,挑选整理出含有半金属性、零能隙和零净磁矩等特性的合金。我们发现Heusler合金的组成元素和结构类型是影响合金形成零净磁矩的重要因素。进一步分析合金的态密度,我们发现价电子数为18的合金容易得到零净磁矩的自旋零能隙半导体和零净磁矩的普通磁性半导体;价电子数为24的合金容易得到零净磁矩的半金属;价电子为28的合金只有少部分能得到零净磁矩的自旋零能隙半导体和零净磁矩的普通磁性半导体。这些结果表明,Heusler合金是一类具有多种不同性能的杰出材料。对新型多功能Heusler合金的研究在未来几年仍将是一个富有成果的研究领域。