CuO-NaTaO3和载体的制备及在光催化还原CO2制甲醇等过程中的应用

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现代社会中,化石燃料的大量燃烧使大气层中的二氧化碳(CO2)含量不断增加,造成了全球气候变暖和能源危机等一系列严重后果,而利用太阳能将CO2转化为有机化学品则可以同时解决上述问题。本论文制备了一系列CuO-NaTaO3复合催化剂,并用于在异丙醇中将CO2选择性地还原为甲醇,我们分别从NaTaO3的水热合成,CuO-NaTaO3复合催化剂的制备及其在CO2还原反应中的应用,可用作Cu O载体的六边形Si O2纳米盘的制备等几方面进行了研究,具体研究内容如下:第一,以Ta2O5和Na OH为原料,使用水热法制备NaTaO3纳米立方。分别使用不同的Na OH浓度、反应温度、反应时间进行反应,结合XRD、SEM、UV-Vis DRS等表征手段,探究上述反应条件对NaTaO3晶体类型、形貌和禁带宽度的影响,并优化出生成较好立方体形貌且尺寸较为均一的NaTaO3制备条件。我们将水热法制备的NaTaO3与传统的固态熔融法制备的NaTaO3进行了比较,并进行了光催化活性评价。第二,设计了一个全新的光催化还原CO2体系,以Cu(NO3)2·3H2O水溶液为前驱液,使用浸渍-焙烧的方法将Cu O负载到NaTaO3表面合成CuO-NaTaO3复合催化剂。使用异丙醇同时作为溶剂和牺牲剂,在异丙醇中选择性的将CO2还原为甲醇。我们对催化剂的晶体结构、形貌、吸光度、元素组成等性质进行表征并进行了光催化活性评价。此外,我们还基于能带理论提出了异丙醇中光催化还原CO2制甲醇的反应机理。第三,分别利用相转移-溶剂热法和液相还原法制备了CuO-NaTaO3复合催化剂。我们研究了不同制备方法对催化剂晶体结构、形貌、吸光度、电子空穴分离效率等方面的影响并进行了光催化活性评价。实验发现使用不同方法制备的CuO-NaTaO3复合催化剂活性差异巨大,这主要源自于氧化铜颗粒的尺寸、在NaTaO3表面的分布状态和与NaTaO3接触紧密程度的不同。第四,制备了一种可作为Cu O载体的新型Si O2纳米盘,这种纳米盘具有规则的六边形形貌,其横向尺寸约为50-200 nm,厚度约为4 nm。制备过程中我们以Mg Al-LDH作为模板剂,在嵌段共聚物F127的辅助下,用精氨酸催化TEOS水解生成Si O2。为了更好体现其在尺寸和形貌上的优势,我们将其用作Pickering乳液的乳化剂进行评价,实验发现,只需要极少Si O2用量,就可以使Pickering乳液保持很长时间的稳定。
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