NOx被动吸附材料分子筛载体及Pd负载量的优化研究

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常见的机动车后处理技术在低温冷启动阶段无法有效发挥作用,使得大部分的污染物直接排放。随着燃油效率的提高,尾气排放温度进一步降低,加剧了低温冷启动过程中污染物的排放问题。Pd/zeolite因其具有低温吸附、高温脱附/反应的特点,被认为是最有可能解决冷启动NOx排放的技术。本研究考察了不同分子筛Beta、ZSM-5、SSZ-13的Pd/zeolite催化剂性能。研究表明,交换位上的Pd离子是样品中低温NOx吸附的活性位点,而大孔径的载体有利于形成交换位上的Pd离子,从而提高样品低温NOx吸附性能。因此,以Beta作为载体的样品具有最高NOx存储容量,能够满足低温冷启动技术的应用需求。本研究还合成了不同Pd负载量的样品以探究活性物种随负载量的变化关系。通过CO和NH3原位红外技术对Z--Pd2+-Z-和Z--Pd(OH)+这两种交换位上的活性Pd2+物种进行了区分,并结合样品活性评价实验证明了Z--Pd2+-Z-的NOx低温存储性能显著优于Z--Pd(OH)+。二者活性的差异是因为Z--Pd2+-Z-受水的影响较小,具有更强的抗水中毒能力。此外,由于Beta对Z--Pd2+-Z-的“交换偏好”,低负载量的样品含有更大比例的Z--Pd2+-Z-。因此,通过降低Pd的负载,可以提高Pd的原子利用率。
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