钙钛矿电池接触界面优化与性能研究

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近些年有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池凭借自身拥有较高的光电转换效率和低廉的制备成本等特点引起了人们广泛的关注,从问世以来光电转换效率从3.8%快速增长到25.2%。为了获得更高的光电转换效率,科研人员聚焦于电池内部的机理、功能层材料匹配与界面处优化的研究。由于电池内部界面处存在一些缺陷,这些缺陷严重影响了电池的整体性能。消除电池内部界面缺陷是一个具有挑战性的问题。基于此,本文分别对ITO/SnO2、Spiro/Ag与MoO3/Ag三个界面进行优化研究,以期获得更高光电转换效率的钙钛矿电池器件。本文的主要工作有:1.ITO/SnO2界面优化:借助原子层沉积系统沉积一层Al2O3薄膜来钝化ITO/SnO2界面存在的缺陷研究结果表明,Al2O3薄膜没有明显影响SnO2薄膜的光学透过率,可以减小SnO2水溶液与ITO的表面接触角,有助于SnO2薄膜的旋涂制备。同时通过光致发光光谱与电化学阻抗谱研究了Al2O3薄膜对电子抽取能力、载流子迁移能力与载流子复合的影响机制。外量子效率测试结果证明了经过最优厚度的Al2O3薄膜钝化后器件的电流得到显著提高。最终,电池平均光电转化效率由18.50%提升到20.24%。2.Spiro/Ag界面优化:采用旋涂的方法制备在Spiro/Ag界面一层AgI层来消除界面势垒,减少钙钛矿电池达到最佳效率需要陈化的时间。结果表明,在器件制备完成初期,电池会存在S型的电流密度-电压(J-V)曲线,随着时间的推移,畸形的J-V曲线会逐渐恢复正常。同时揭示J-V了曲线随时间的变化机理:钙钛矿层中的I-会随着时间的变化扩散到Spiro/Ag界面并与Ag+反应生成AgI,随着AgI含量的增多,器件的填充因子(FF)逐渐提高。最佳浓度为1/2 mg/m L的AgI可有效地消除界面势垒,制备完成的钙钛矿电池无需放置就可以到达最佳性能。3.MoO3/Ag界面优化:通过优化ITO的生长工艺,有效地减少ITO溅射过程中对MoO3造成的损伤,从而获得高效半透明钙钛矿太阳电池。通过磁控溅射设备获得ITO透明电极,优化ITO靶材的高度与角度、本底真空、氩气气流量、工作压强、射频功率以及溅射温度,制备出光学性能与电学性能均满足要求的ITO。工艺优化后的ITO可以明显减少溅射对MoO3/Ag界面的损伤,制备出光电转换效率高达18.20%的半透明钙钛矿电池,并且在测试的过程中没有出现迟滞现象。本文的研究结果对研究钙钛矿电池不同界面缺陷与势垒的优化有一定的理论指导意义,同时有助于解决钙钛矿电池的湿热稳定性、大面积钙钛矿电池的制备以及工业化生产等实际问题。
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