【摘 要】
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利用光催化剂技术产生大量的活泼自由基如超氧基自由基、羟基自由基在温和条件下实现有机官能团的定向转化是当前光催化研究的热点之一。苯酚是一种重要的化工原料,以H2O2作为氧化剂,通过光催化技术一步羟基化苯制备苯酚是一种绿色的合成方法。当前光催化制备苯酚的研究重点之一就是发展廉价、稳定、高效的可见光光催化剂。钒酸铁作为一种廉价易得的窄带隙铁基半导体光催化剂,在可见光照射下表现出良好的光芬顿性能,可高效活
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利用光催化剂技术产生大量的活泼自由基如超氧基自由基、羟基自由基在温和条件下实现有机官能团的定向转化是当前光催化研究的热点之一。苯酚是一种重要的化工原料,以H2O2作为氧化剂,通过光催化技术一步羟基化苯制备苯酚是一种绿色的合成方法。当前光催化制备苯酚的研究重点之一就是发展廉价、稳定、高效的可见光光催化剂。钒酸铁作为一种廉价易得的窄带隙铁基半导体光催化剂,在可见光照射下表现出良好的光芬顿性能,可高效活化H2O2产生大量的羟基自由基。本学位论文以钒酸铁为研究对象,利用其光芬顿活化H2O2特性开展光催化制备苯酚的研究,并针对反应过程中金属组分流失所导致的催化剂失活和亲水性表面结构不利于苯分子吸附活化等问题,发展了原子层沉积（ALD）和硅烷化策略对钒酸铁光催化剂进行表面改性,以期提高其活性和稳定性。主要研究内容和创新点如下:（1）采用水热-煅烧两步法制备钒酸铁纳米棒光催化剂,考察了煅烧温度对催化剂理化性质,如晶体结构、表面性质、光吸收性质、微观形貌等的影响;以H2O2作为氧化剂,在可见光照射下,发现500 oC制备的样品表现出最好的光催化性能。但是,由于反应过程中金属组分的不断溶出,使得催化剂的活性和选择性持续下降。（2）借助ALD技术,在钒酸铁纳米棒表面沉积不同厚度的Al2O3薄膜,构筑了Fe VO4@Al2O3核-壳结构光催化剂;考察了Al2O3厚度对光催化剂的晶体结构、微观形貌、光吸收能力和表面性质的影响,发现Al2O3能够改变催化剂表面的亲疏水性并对催化剂形成一定保护作用,有利于提高钒酸铁光催化剂的活性及稳定性。（3）利用硅烷化策略将硅烷分子以共价键的形式牢固地键合在钒酸铁纳米棒的表面,并通过改变硅烷分子的结构调节催化剂表面的疏水性;考察表面硅烷修饰对催化剂理化性质的影响,发现硅烷分子修饰可增强苯的吸附及苯酚的解吸,有利于提高光催化反应的活性和选择性;此外,表面硅烷修饰还可优化光芬顿活化H2O2的过程,提高H2O2的利用效率和催化剂的稳定性。
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