济南市机动车尾气颗粒物的排放和挥发性有机物的污染特征研究

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鉴于目前各大城市机动车年保有量快速增长,尾气排放的颗粒物和挥发性有机物(VOCs)已成为城市区域大气污染的主要贡献源,而目前对尾气直接排放的不同粒径的颗粒物浓度和有机胺成分的研究有限,对交通环境中不同站点的VOCs的排放特征尚不清晰。本研究以区域空气污染频发的典型城市-济南市为代表,开展了三个与机动车尾气排放有关的实验。实验一研究了尾气中PM2.5质量浓度、PM10质量浓度和PM0.01-1数浓度。发现:①不同车辆的PM2.5、PM10质量浓度和PM0.01-1数浓度分别为0.350-5.132 mg·m-3、1.708-7.862 mg.m-3 和 6.78-40.68×104个·cm-3;最高值均来自大型柴油车。②运行条件、车型大小、燃油类型、排放标准均会影响尾气颗粒物的排放:高怠速工况>怠速工况;大型车>中型车>小型车;柴油>92#汽油>95#汽油;国Ⅲ>国Ⅳ>国Ⅴ。从质量浓度和数浓度总体来看,中大型车约是小型车的2-5倍,柴油车约是汽油车的2倍,国Ⅲ排放标准的汽油车约是国Ⅳ标准和国V标准汽油车排放颗粒物浓度的2-4倍。实验二研究了尾气PM2.5中细粒子有机胺-苯胺和二丁胺的排放特征。发现:①排放浓度上,细粒子苯胺的平均浓度为0.05-0.39μg.m-3,单车最大0.71μg·m-3;细粒子二丁胺为0.00-2.08 μg·m-3,单车最大3.74 μg·m-3。②排放因子上,细粒子苯胺的单车排放因子为0.15-6.48 μg.km-1,细粒子二丁胺为0.02-36.69 μg·km-1。柴油车高于汽油车,汽油车的细粒子苯胺和二丁胺的平均排放因子为0.52和0.07 μg·km-1,柴油车为2.61和3.46 μg·km-1。③机动车尾气中有机胺的生成与NOx排放有关。实验三研究了受交通源影响的城市站和路边站VOCs的污染特征。发现:①机动车车流量越大,VOCs的体积浓度越高。路边站较城市站污染严重,由“路边站/城市站(/乙烷)”,路边站的体积浓度约是城市站的1.12倍。城市站日变化上呈现早晚双峰,早晚高峰浓度分别为63.68和72.96 ppbv;路边站车辆高峰期的浓度(84.73 ppbv)高于非高峰期(68.27 ppbv)。②两个站点VOCs占比烷烃>烯烃>芳香烃>炔烃,路边站芳香烃占比高于城市站。③城市站和路边站VOCs的总臭氧生成潜势(OFP)分别为137.00±58.94 ppbv和250.53±50.20 ppbv,总OH自由基反应活性(LOH)分别为8.88±3.98 s-1和15.54±3.26 s-1。大气反应活性烯烃>烷烃>芳香烃>乙炔,烯烃是臭氧生成的主导物种。从臭氧防治光化学污染角度,1-丁烯、对间-二甲苯、3-甲基戊烷、乙烯、2-甲基戊烷、正丁烷、丙烯、甲苯、顺-2-丁烯等是关键活性物种。实施燃料品质改善,推进机动车排放标准升级,优化城市道路系统,减少机动车在实际道路行驶时速度频繁变化,加强对中大型机动车尤其是大型柴油车的监管与限行等措施,有利于减轻城市机动车尾气污染。本论文较为全面地研究了机动车尾气排放的污染物造成的城市区域污染,分析了新鲜尾气中不同粒径的颗粒物和PM2.5中的细粒子有机胺的排放特征,以及受交通源影响的环境空气中VOCs的污染特征,为科学防控机动车尾气污染提供了数据支持和对策建议。
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