磁性阴离子嵌段混凝剂TAPAM-PDA-Fe3O4的制备及其混凝应用研究

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gengxuetao
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近年来,我国正严格监督与控制废水的排放,并且将水污染治理当作重中之重。但由于经济发展之不息,产生的废水量日益增多且复杂,因此对废水之处理亟待研究。在废水处理方法中,混凝法是一种常用且非常重要的处理手段,其中投放的混凝剂为混凝法的关键,其能够显著地影响混凝效果。为此,针对新型混凝剂的研究具有至关重要的意义。阴离子聚丙烯酰胺(AMPM)是一种在废水处理中使用十分广泛的有机高分子混凝剂,其具有强电负性,可以通过电中和、吸附架桥等作用去除带正电荷的有机/无机污染物,且混凝效果良好。论文以聚丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(PDAC)作为阳离子模板,以接枝效率高且耐热性强的2-丙烯酰胺-2-甲基-1-丙烷磺酸(AMPS)作为阴离子单体,在紫外光的照射下与丙烯酰胺(AM)发生模板聚合反应,制备出具有阴离子嵌段结构的阴离子聚丙烯酰胺混凝剂(TAPAM)。随后同时接枝PDA与磁性Fe3O4纳米粒子于TAPAM,制备出新型磁性阴离子嵌段结构混凝剂(TAPAM-PDA-Fe3O4)。且把PDA和APAM-Fe3O4两种混凝剂作为对照组,将三种混凝剂应用于处理亚甲基蓝模拟染料、结晶紫模拟染料以及镍(Ni(II))模拟废水,从而深入探讨了TAPAM-PDA-Fe3O4的混凝效果。论文中主要研究任务及结论如下:(1)TAPAM-PDA-Fe3O4的制备。为了优化新型混凝剂聚合反应条件,通过单因素实验探讨了pH值、n(PDAC):n(AMPS)、n(AMPS):n(AM)、n(AM):n(DA)、n(DA):n(Fe3O4)以及反应时间六大因素对聚合产物TAPAM-PDA-Fe3O4特性粘度和转化率的影响。再通过六因素三水平设计的响应面分析方法,探索了六大因素对聚合产物TAPAM-PDA-Fe3O4特性粘度的影响程度,从而得出了更优化的制备条件:pH值为8.5、n(PDAC):n(AMPS)为0.2、n(AMPS):n(AM)为1.0、n(AM):n(DA)为1.2、n(DA):n(Fe3O4)为2.8、反应时间为95.0min,此时TAPAM-PDA-Fe3O4的特性粘度达到1758.445m L/g。(2)TAPAM-PDA-Fe3O4、APAM-Fe3O4和PDA的表征。傅里叶变换红外光谱图(FTIR)显示出AM和AMPS以及PDA的特征峰,表明聚合和接枝成功;X射线光电子能谱分析(XPS)中存在的Fe2p的光电子线以及其C1s光谱出现的大量反褶积,表明Fe3O4颗粒和PDA都接枝成功;热重/差热分析(TGA/DSC)的结果显示为在27.7~109.7℃范围内具有强的热稳定性;X射线荧光衍射分析(XRD)图出现的Fe3O4的特征峰,及饱和磁化强度测试结果中饱和磁化强度达到50.6emu/g,都表明了Fe3O4颗粒接枝成功;扫描电镜分析(SEM)中聚合产物的比表面积最大且最致密,表明其结构更有利于良好的混凝效果。(3)对模拟亚甲基蓝染料、模拟结晶紫染料以及模拟Ni(II)废水的处理研究。三者同时以目标污染物作为处理对象,以目标污染物的浓度去除率作为指标,通过TAPAM-PDA-Fe3O4与PDA和APAM-Fe3O4两种混凝剂对比进行了混凝实验。从中探讨了pH值、初始浓度、投加量以及搅拌速度对目标污染物去除率的影响。且针对模拟亚甲基蓝染料和模拟Ni(II)废水,通过Zeta电位深入研究了TAPAM-PDA-Fe3O4反应机理。同时,研究中发现TAPAM-PDA-Fe3O4不仅混凝效果最好,适应的pH范围也广,且投加量少节约成本。实验结果表明:在pH值为9、亚甲基蓝初始浓度为4mg/L、TAPAM-PDA-Fe3O4投加量为200mg/L、搅拌转速为200rad/min的反应条件下,TAPAM-PDA-Fe3O4对亚甲基蓝的去除率达到最高,为97.5%。同时,TAPAM-PDA-Fe3O4能够在pH值为5~9范围内达到稳定的高去除率的混凝效果,且去除率高于PDA和APAM-Fe3O4。在pH值为9、结晶紫初始浓度为50mg/L、TAPAM-PDA-Fe3O4投加量为300mg/L、搅拌速度为200rad/min的反应条件下TAPAM-PDA-Fe3O4对结晶紫染料的最大去除率达到99.8%,基本能够去除完全。并且TAPAM-PDA-Fe3O4能够于pH为4~9达到高混凝效果,对比于另外两种混凝剂,效果更加优异。在pH值为8、Ni(II)废水初始浓度为20mg/L、TAPAM-PDA-Fe3O4投加量为8mg/L、搅拌速度为160rad/min的情况下对Ni(II)废水去除率最优,达到99.8%。pH范围在4~8内达到稳定的良好效果。
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