【摘 要】
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高镍镍钴铝酸锂(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2,NCA)正极材料由于其高可逆稳定性、优异的加工性能和储存性能被认为是一种很有前景的高镍正极材料的候选者。但是由于NCA合成过程中锂源的过量加入和表面晶格氧的析出,会导致材料表面残留碱性锂盐的过量堆积。而过量的碱性锂盐会加速电解液的水解、加剧HF对材料的腐蚀、产生气体等,这不仅会使得材料的电化学性能减弱,而且还会导致电池的安全性能变差。为了
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高镍镍钴铝酸锂(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2,NCA)正极材料由于其高可逆稳定性、优异的加工性能和储存性能被认为是一种很有前景的高镍正极材料的候选者。但是由于NCA合成过程中锂源的过量加入和表面晶格氧的析出,会导致材料表面残留碱性锂盐的过量堆积。而过量的碱性锂盐会加速电解液的水解、加剧HF对材料的腐蚀、产生气体等,这不仅会使得材料的电化学性能减弱,而且还会导致电池的安全性能变差。为了解决上述问题,本文采用优化表面残留碱性锂盐,同时形成原位快锂离子导体包覆层的改性策略对高镍NCA正极材料进行了改性。主要内容包括以下几方面:1.引入路易斯酸WO3修饰NCA正极材料表面残留碱性锂盐,同时在NCA表面重构形成一层Li2WO4快离子导体包覆层,旨在提高材料循环稳定性的同时增强其倍率性能。研究结果表明,NCA@0.02Li2WO4（W2-NCA）样品展现出了优异的循环性能,在25°C/2 C条件下200次循环后的容量保持率高达86.5%,在55°C/1C条件下100次循环后容量保持率高达88.8%,均远高于原始样品。而且在5 C大倍率下,W2-NCA样品展现出142.6 m Ah·g-1的最高放电比容量。2.首次引入Li H2PO4优化NCA正极材料表面残留碱性锂盐,同时在NCA表面原位形成一层Li3PO4快离子导体包覆层,且展现出了非常优异的电化学性能。研究结果表明,磷酸盐涂层修饰的NCA材料p H值有效降低。NCA@0.02Li3PO4（P2-NCA）样品在5 C的高倍率下提供了147.8 m Ah·g-1的放电比容量,远高于原始样品(126.5 m Ah·g-1)。P2-NCA在25°C/2 C下循环200周的容量保持率高达96.1%,55°C/1 C下循环100周的容量保持率高达86.2%,均远高于原始样品。3.引入Y（PO3）3与NCA表面残留的碱性锂盐反应制备了三重复合锂离子导体涂层（Y（PO3）3-Li3PO4-YPO4）改性的NCA样品。研究结果表明,2 mol%Y（PO3）3修饰的NCA电极（Y2-NCA）表现出最优异的倍率性能(5 C/156.3 m Ah·g-1)和循环稳定性（2 C/200周/88.3%）,而原始样品仅为5 C/123.1 m Ah·g-1和2 C/200周/71.2%。即使在55℃/1 C条件下,100周后Y2-NCA的容量保持率仍高达89.4%。以上实验结果均表明,这种表面改性思路为增强高镍正极材料的电化学性能和应用性提供了一种可行的策略。
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