单原子催化剂在电化学CO2还原反应中具有原子利用率高、稳定性好、催化活性优良等优点,具有广泛的应用前景。过渡金属催化剂的开发相较于贵金属会有效降低催化剂制备成本,其中以Fe、Co、Ni为代表的单原子催化剂在CO2电还原转化为CO反应中具有良好的催化性能,但是存在单原子易团聚、分散不均匀的现象,因此金属载体的合理设计尤为关键,需要其具有良好的稳定性以及优异的孔结构,而中空多孔碳球可以很好满足上述条件,是较为理想的单原子催化剂载体。本工作从多个角度对单原子催化剂载体进行设计,以制备有助于单原子分散和反应过程传质的催化剂为目标,设计合成了单原子Ni、N共掺杂的空心多孔碳球（Ni-N/C）催化剂。以CO2电还原为CO作为模型反应,结合N2吸附、TEM、XRD、HRTEM、XPS等表征,探究了Ni-N/C催化剂不同载体结构对反应过程中传质、金属活性位数目的影响及对电催化CO2还原为CO性能的关系。论文的主要内容如下:（1）采用改进传统St（?）ber法制备材料,设计了四种不同形貌和孔结构的催化剂。探究其对单原子Ni活性位数目的影响以及CO2电还原为CO性能差异。通过对催化剂进行TEM、XRD、N2吸附、ICP、HRTEM和球差电镜表征,证明了催化剂为单原子Ni负载的中空多孔构型,具有较大的比表面积和丰富孔道结构,有助于活性金属暴露和反应过程传质。其中催化剂的微孔结构会在热解过程中起到限域作用,使金属Ni以单原子物种稳定存在。电催化CO2还原结果显示,具有丰富微介孔结构Ni基的空心碳球显示出良好的催化活性和稳定性,在-0.7～-1.0V的宽电位范围内显示出90%以上法拉第效率和较高的电流密度,同时具有良好的稳定性,经过5 h的稳定性测试,生成CO的法拉第效率始终在90%以上。本节阐明了中空多孔碳球载体形貌结构与电催化反应活性的关系。（2）以改进的St（?）ber方法为基础,通过调节硅源水解时长和反应体系中氨水浓度设计了不同壁厚结构的Ni单原子负载的多孔空心碳球催化剂。通过TEM、SEM、N2吸附和HRTEM表征证明了碳球为形貌规整的中空结构,拥有丰富的微介孔结构。并且催化剂均表现出良好的电催化性能,在较宽的电位范围内均保持85%以上的CO法拉第效率和高的CO电流密度。并将此方法运用到Fe、Co单原子催化剂的制备,成功得到高分散金属碳球。本节表明所制备空心多孔碳球可作为金属单原子的优良碳载体,制备流程简便,为过渡金属单原子碳载体的设计提供思路。